Angew：基于菲啶的共价有机框架可提高太阳能 H2O2 的总体产量

Nanoyu

2024-10-05

利用太阳能通过氧还原反应（ORR）和水氧化反应（WOR）双通道生产H₂O₂是绿色环保、可持续的，但却受到反应动力学缓慢的严重限制。构建具有有效活性中心的光催化剂是突破动力学瓶颈的捷径，意义重大。

在此，山东师范大学Bo Tang，中科院上海高研院Peng Yang合成了两种新型中性菲啶基共价有机骨架（PD-COF1和PD-COF2）用于光合作用H₂O₂。

文章要点

1）与不含菲啶的对应物（AN-COF）相比，PD-COF1和PD-COF2的H₂O₂光合活性明显提高。在无牺牲剂的空气和纯水中，氙气灯和自然光下，PD-COF2的H₂O₂光生速率分别为6103和3646 μmol g^-1 h^-1。

2）进一步的实验和理论检验表明，将菲啶单元引入COF可以平稳地调节载流子动力学，并且在热力学上有利于在ORR和WOR路径中分别生成关键的OOH*和OH*中间体。此外，这是中性菲啶部分首次作为2e-WOR的光氧化单元，以实现H₂O₂光生成。

当前的工作为探索高性能制备H₂O₂的新型催化中心提供了启示。

参考文献

Jie-Yu Yue, et al, Phenanthridine-based Covalent Organic Frameworks for Boosting Overall Solar H2O2 Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202417115

DOI: 10.1002/anie.202417115

https://doi.org/10.1002/anie.202417115