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楼雄文Science Advances:一文了解钙钛矿氧化物电催化最新进展!

米测MeLab
2024-10-08


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研究背景

随着全球人口的快速增长和工业化进程的加速,能源与环境的挑战愈发严峻。2022年,全球能源供应达632亿焦耳,其中约80%来自不可再生化石燃料,如煤、石油和天然气。随着可再生能源(如风能和太阳能)的不断推广,如何构建一个可靠的能源网络以应对这些可再生能源的间歇性成为亟待解决的问题。因此,电催化系统应运而生,作为利用间歇性太阳能和风能将易得反应物转化为燃料和化学品的有效手段。

钙钛矿氧化物因其可调的组成和结构,以及显著的催化活性和稳定性,在各种电催化反应中引起了广泛关注。钙钛矿氧化物的ABO3结构使其在电化学反应中表现出优异的性能,尤其是在析氢反应(HER)、析氧反应(OER)以及氧还原反应(ORR)等关键反应中。然而,目前对钙钛矿氧化物催化机制的理解仍然有限,许多催化反应的性能受复杂结构演变的影响,这使得基于初始结构的催化活性描述符往往不准确。此外,钙钛矿氧化物在不同反应中的催化机制存在显著差异,性能的关键决定因素也随之变化。

为了解决这些问题,许多科学家对钙钛矿氧化物进行了深入研究,探索其在电催化反应中的机制和关键因素。这些研究不仅揭示了催化剂的结构、活性和稳定性之间的关系,还总结了有意义的活性描述符。然而,关于钙钛矿氧化物的综合评述仍显不足,缺乏指导设计高效电催化剂的适用方法。  
 
为了解决这些问题,香港城市大学楼雄文教授等人在“Science Advances”期刊上发表了题为“Structural evolution and catalytic mechanisms of perovskite oxides in electrocatalysis”的最新论文。本综述重点探讨钙钛矿氧化物在电催化中的机制,提供研究框架,以便研究人员能够分析和识别钙钛矿氧化物电催化剂的机制和影响因素。通过这种框架,研究者可以更好地理解催化机制,从而为电催化剂的设计提供理论依据,并将其应用拓展到光催化和热催化等多个领域。这样,钙钛矿氧化物在电催化中的应用将得到进一步的提升,推动可持续能源的发展。

研究亮点

(1)本研究首次系统探讨了钙钛矿氧化物在电催化反应中的机制,揭示了其结构演变对催化活性的影响,得出了在析氧反应(OER)、析氢反应(HER)和氧还原反应(ORR)中钙钛矿氧化物的关键催化特性。
                  
(2)通过采用先进的表征技术,如X射线吸收谱(XAS)和拉曼光谱,本研究分析了钙钛矿氧化物在电催化过程中的活性相,获得了关于催化机制的深入理解。此外,研究发现,钙钛矿氧化物的A位和B位的金属元素比例对其催化性能具有显著影响。优化合成方法(如固相烧结和化学沉积)可以提高钙钛矿氧化物的催化效率,且在高温下合成的材料通常具有更好的化学稳定性。    
                  
(3)本研究还指出,尽管钙钛矿氧化物在某些反应中表现出良好的活性和稳定性,但在商业应用上仍需解决催化剂性能不足的问题。为此,提出了利用人工智能和机器学习技术来筛选和设计新型高效钙钛矿氧化物催化剂的策略。
                  

图文解读

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图1. 电催化的前景。
                      
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图2. 电催化中钙钛矿氧化物的示意图。
                                    
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图3. 钙钛矿氧化物的氧气析出反应机制。

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图4. 影响钙钛矿氧化物氧气析出反应的关键因素。   
 
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图5. 钙钛矿氧化物在氧还原反应中的应用。

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图6. 钙钛矿氧化物在氢气析出反应中的应用。 
   
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图7. 钙钛矿氧化物在其他反应中的应用。

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图8. 钙钛矿氧化物的表征和研究框架。
                

总结展望

本文的研究为钙钛矿氧化物在电催化领域的应用提供了重要价值。首先,钙钛矿氧化物的可调结构和组成使其在多种催化反应中展现出优异的活性和稳定性,为催化剂设计提供了灵活性。其次,深入理解电催化反应的机制及其影响因素,有助于优化催化剂性能,实现更高效的能量转换与化学品生产。此外,先进的表征技术在催化机制研究中的应用,可以揭示反应过程中催化剂的真实状态,从而指导新材料的开发。最后,结合理论计算与实验表征,有望推动钙钛矿氧化物电催化剂的设计与应用,使其在绿色氢能、二氧化碳还原等关键反应中发挥更大作用。这些启示不仅为钙钛矿氧化物的未来研究指明了方向,也为其他电催化材料的开发提供了借鉴,促进了可持续能源技术的进步。

参考文献:
Jia-Wei Zhao et al. ,Structural evolution and catalytic mechanisms of perovskite oxides in electrocatalysis.Sci. Adv.10,eadq4696(2024).DOI:10.1126/sciadv.adq4696    



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