Angew：高温CO2加氢催化反应中Pt和TiO2之间强金属载体相互作用

纳米技术

2024-10-30

金属-载体氧化物的催化活性和选择性受到氧化性载体和担载金属之间的金属-载体相互作用的显著影响。载体的表面性质，包括晶相和缺陷位点对于金属-载体相互作用（包括强金属-载体相互作用以及金属-载体电子相互作用）起到非常关键的影响。

有鉴于此，南京农业大学Jianchun Jiang、Dan Xu等报道在高温CO₂加氢催化反应过程中调节以金红石作为载体的Pt纳米粒子的SMSI效应。

本文要点

（1）

发现通过缺陷能够精确的控制Pt纳米粒子表面覆盖TiO_2-x层。发现氧缺陷能够阻碍出现SMSI，因此显著增强Pt/金红石催化剂在高温RWGS反应的稳定性。具有氧空穴的Pt/金红石催化剂在800 ℃催化反应生成CO的空速产率达到301 mol_CO M^-1 h^-1，在100 h连续催化反应过程后，性能损失仅为8 %。DFT理论计算结果表明，通过增加电子的密度能够降低Pt纳米粒子的吸附能力。

（2）

实验和DFT理论计算结果表明修饰氧缺陷导致Pt纳米粒子向金红石的电子转移数量减少，因此在CO₂加氢催化反应中保持Pt的金属性质，阻碍SMSI效应的形成。

参考文献

Xiaochun Hu, Dan Xu, Jianchun Jiang, Strong Metal-Support Interaction between Pt and TiO₂ over High-temperature CO₂ Hydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202419103

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419103