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上海交通大学Nature Commun:碘单原子催化剂具有优异的类Fenton催化性能

纳米技术
2025-01-18


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上海交通大学罗金明副教授等报道开发了一种高活性的非金属碘(I)单原子催化剂,记作I-NC,这种单原子碘催化剂限域在氮掺杂碳载体中。

本文要点:

(1)

这种碘单原子催化剂具有独特的C-I配位结构,并且优化了碳相邻氮原子的电子结构。因此,这种结构增强将过一硫酸盐(PMS)的电子转移到催化活性位点,尤其是缺电子碳。

通过过一硫酸盐转化为过一硫酸盐自由基(SO5·-)进行脱质子化实现电子转移。随后过一硫酸盐自由基发生歧化反应,生成1O2

相比于氮掺杂碳(NC),单原子碘-氮掺杂碳(I-NC)催化剂生成过一硫酸盐自由基(SO5·-)的决速步骤能垒从1.65 eV降至1.45 eV。这种能垒的降低克服了动力学,显著增强生成1O2反应。

(2)

因此碘单原子-氮掺杂碳(I-NC)催化剂具有显著改善的催化活性,以及优异的PMS活化能力,显著加快污染物的降解反应速率,发现反应动力学常数比其他单原子金属催化剂相比具有更高的动力学常数(kobs~0.436min−1

这项研究为合理的设计非金属SAC单原子催化剂提供帮助,展示了非金属SAC单原子催化剂在水处理领域的类Fenton反应前景。


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参考文献

Pei, J., Liu, J., Fu, K. et al. Non-metallic iodine single-atom catalysts with optimized electronic structures for efficient Fenton-like reactions. Nat Commun 16, 800 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-56246-6

https://www.nature.com/articles/s41467-025-56246-6



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