吉林大学Adv Mater：亚纳米限域自适应调控CoMn双原子自旋态增强生成单线态氧

纳米技术

2025-02-04

为了过一硫酸盐（peroxymonosulfate）实现高选择性生成单线态氧，在过一硫酸盐的结构变化过程中，适应性的调节原子自旋态非常重要。亚纳米限域能够有效的调控自旋态，但是开发适应性的亚纳米限域体系仍然具有非常大的挑战。

有鉴于此，吉林大学董双石教授等报道将CoMn双重单原子修饰在柔性2D氮化碳插层内，实现了亚纳米限域条件下，催化位点能够适应性的调节自旋态，通过改变原子配位增强催化活性。

本文要点：

（1）

原位光谱表征和DFT理论计算结果表明中度自旋Co原子Co-N₄吸附过一硫酸盐之后，吸收电子，并且切断过一硫酸盐分子的O-H化学键，促进生成*SO₅。随后生成的*SO₅增加夹层的距离，随后切断Co-N化学键和Mn-N化学键，导致自旋态从中度变成高自旋状态。Co-N₂和Mn-N₂的高自旋Co和Mn导致*SO₅脱附*O₂，重新形成初始的中度自旋。这种适应性自旋态变化导致单线态氧的生成提高38.6倍。

（2）

这项研究提出的亚纳米限域双原子策略能够应用于一系列双原子催化剂，为开发单线态氧介导选择性处理废水的技术提供帮助。

参考文献

Jingjing Jiang, Shengda Liu, Bowen Zhao, Tongze Sun, Yanan Zhang, Ruixin Wang, Mingxin Huo, Dandan Zhou, Chen Zhou, Shuangshi Dong, Angstrom Confinement-Triggered Adaptive Spin State Transition of CoMn Dual Single Atoms for Efficient Singlet Oxygen Generation, Adv. Mater. 2025

DOI: 10.1002/adma.202417834

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417834