彭勇&段镶锋，Nature Materials！
米测MeLab
2025-02-19
研究背景
范德瓦尔斯（vdW）材料展现了丰富的结构多晶型态及其独特的物理性质。对相变动力学、传播路径及相关物理性质演变的原子级理解，对于挖掘其在实际技术中的潜力至关重要。然而，由于在原子分辨率、视场和成像帧速率之间的固有权衡，直接观测快速相变过程仍是一个根本性挑战。为了解决这一问题，兰州大学彭勇教授、加利福尼亚大学洛杉矶分校段镶锋教授、Laiyuan Wang等人合作在“Nature Materials”期刊上发表了题为“Interlayer reconstruction phase transition in van der Waals materials”的最新论文。该团队通过可控的电流驱动相变，并利用原位扫描透射电子显微镜（STEM）观测了分层In₂Se₃材料从2H-α相向2H-β相转变过程中原子重排的动态行为。研究者发现了一种独特的层内裂分（解链）和层间重构（链合）路径，该过程由一种能量级联机制驱动，其中范德瓦尔斯间隙中的键形成促进了共价层内的键断裂。此外，研究者还观察到电流方向依赖的不对称相变传播，并将其归因于异相界面处的帕尔帖效应引发的温度分布。这些发现为设计定制化的结构相变提供了关键的理论依据，推动了先进技术的发展。
研究亮点
1.实验首次通过原位扫描透射电子显微镜（STEM），首次捕捉了分层In₂Se₃在外加电流驱动下的动态相变过程，揭示了独特的层内裂分（解链）与层间重构（链合）相结合的相变路径。这一发现为范德瓦尔斯（vdW）材料中的相变机制提供了原子级的全新视角。2.实验通过原位STEM和DFT计算，明确了相变路径及驱动机制，得到了以下重要结果
- 相变路径：实验发现相变通过层内裂分（解链）与层间重构（链合）的独特组合方式完成，与传统认为的层内滑移路径不同。
- 驱动机制：密度泛函理论（DFT）计算表明，该过程由能量级联机制驱动，其中范德瓦尔斯间隙中的键形成促进了共价层中的键断裂，激活能垒低至0.45 eV。
- 相变传播特性：观察到相变传播的不对称性，与电流方向密切相关，并归因于异相界面处帕尔帖效应引起的温度分布。
图文解读
图1.对电流驱动相变的概念原位STEM-EELS研究图3.电压刺激下原子分辨的2H-α到2H-β相变动力学图4.沿[100]方向模拟2H-α–2H-β异相边界的原子动力学，以及层内分裂/层间重构路径的相应能量分布。
结论展望
总之，研究者对层状In₂Se₃器件中电流驱动的相变进行了系统的原位扫描透射电子显微镜（STEM）研究。离位研究表明，横向In₂Se₃器件表现出电驱动下的、与刺激相关的导电性调制。通过利用高度可控的电流驱动相变，研究者利用原子分辨率的原位STEM研究，以足够的时间和空间分辨率，直接可视化了动态原子重排，揭示了一种超越常规层内动力学的层内裂分/层间重构相变路径。此外，原位EELS温度映射表明，这种电流方向相关的相变传播起源于异相同质结界面处的帕尔帖效应。 研究者的研究建立了对相变及其传播路径的原子级理解，这种理解为范德瓦尔斯材料中结构相变的控制与定制提供了有价值的见解，有望应用于包括相变存储器或先进神经形态器件在内的相变应用中。Zhang, J., Wang, L., Lü, J. et al. Interlayer reconstruction phase transition in van der Waals materials. Nat. Mater. (2025). https://doi.org/10.1038/s41563-024-02082-w
