吉林大学， Nature Nanotechnology！
米测MeLab
2025-02-24
研究背景
尽管绿色和红色金属卤化物钙钛矿光发光二极管（PeLEDs）已经取得了显著进展，但蓝色PeLEDs，特别是深蓝色PeLEDs（定义为国际照明委员会y坐标（CIEy）小于0.06），由于严重的相分离引起的电致发光光谱偏移和扩展带隙钙钛矿发光器中低激子利用率，仍然远远落后，无法满足最新Rec. 2020色域标准。为了解决这一问题，吉林大学王宁教授团队在“Nature Nanotechnology”期刊上发表了题为“Multivalent-effect immobilization of reduced-dimensional perovskites for efficient and spectrally stable deep-blue light-emitting diodes”的最新论文。本文提出了一种多价固定策略，通过引入含氟氧化分子，实现高效率且光谱稳定的深蓝色PeLEDs。系统实验和大量5000 fs从头算分子动力学模拟表明，多价效应在三种相互作用（氢键（F···H–N）、离子键（F–Pb）和配位键（C=O:Pb））下，协同稳定钙钛矿相并增强激子辐射重组中发挥了关键作用。由此，深蓝色钙钛矿发光器的激子浓度和激子重组速率分别提高了1.66倍和1.64倍。在此背景下，作者的目标PeLEDs在459 nm深蓝色发射波长下达到了15.36%的峰值外量子效率，并在0.45 mA cm−2的恒定电流密度下具有144分钟的半衰期。此外，深蓝色PeLEDs在稳定驱动电流下60分钟内保持恒定的光谱峰值，CIE色坐标为（0.136, 0.051）。
研究亮点
1.实验首次提出了一种多价固定策略，通过引入含氟氧化分子来实现高效率且光谱稳定的深蓝色钙钛矿光发光二极管（PeLEDs）。
2.实验通过5000 fs从头算分子动力学模拟和系统实验，发现多价效应通过三种相互作用（氢键、离子键和配位键）协同稳定钙钛矿相，增强激子辐射重组，显著提高了激子浓度和激子重组速率，分别提高了1.66倍和1.64倍。
3.通过该策略，深蓝色PeLEDs在459 nm发射波长下实现了15.36%的峰值外量子效率，并且在0.45 mA cm−2的恒定电流密度下具有144分钟的半衰期。
4.深蓝色PeLEDs在稳定驱动电流下60分钟内保持恒定的光谱峰值，CIE色坐标为（0.136, 0.051），满足Rec. 2020色域标准，展现出优异的光谱稳定性。
图文解读
图1. 深蓝色钙钛矿发光二极管（PeLEDs）的器件性能与自洽光电模拟分析。
总结展望
本文已经证明，采用多价效应策略可以实现高性能的深蓝色电致发光（EL）来自低维钙钛矿（RDPs），在459 nm波长下达到了15.36%的峰值外量子效率（EQE），并在稳态电场下展现出显著的光谱稳定性。增强的EL性能得益于三种类型化学键提供的多重保护，这些化学键能够同时防止相分离和离子迁移，并增加激子辐射重组。实验结果、理论计算和半导体自洽光电模拟表明，通过多价效应固定化，深蓝色RDPs的结构、晶体学和光电性能可以得到全面控制。这一方法展示了RDPs在实现高效且稳定的深蓝色PeLEDs方面的潜力。除了深蓝色发光外，所提出的策略很可能在未来全色显示技术中广泛应用，用于稳定其他颜色钙钛矿的晶体结构。Dong, J., Zhao, B., Ji, H. et al. Multivalent-effect immobilization of reduced-dimensional perovskites for efficient and spectrally stable deep-blue light-emitting diodes. Nat. Nanotechnol. (2025). https://doi.org/10.1038/s41565-024-01852-6
