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中科院生态环境研究中心&宾夕法尼亚大学Nature Commun：理性设计催化剂调节关键中间体增强甲醇蒸汽重整反应选择性

纳米技术
2025-02-25


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增强特定产物的选择性对于能源催化领域而言是个重要挑战。

有鉴于此，中国科学院生态环境研究中心/赣江创新研究院余运波研究员、中国科学院生态环境研究中心徐光艳研究员、宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco等报道一种反应路径优化的策略调控反应的产物选择性，并且通过理性设计甲醇蒸汽重整催化剂作为例子。

本文要点：

（1）

使用传统的Pd/ZnO催化剂基础上，关键中间体CH2O*在PdZn合金上分解成CO和H2与CH2O*中间体氧化生成CO2之间相互竞争，因此导致产物分布选择性降低。

（2）

为了解决Pd/ZnO催化剂的选择性问题，对催化剂修饰Cu，调节催化反应动力学，降低H2O分子解离生成高活性OH官能团的能垒，因此OH官能团有助于CH2O*氧化。并且，PdCu合金上的CO脱附得到增强，因此阻碍CH2O*分解。这种双重功能在甲醇蒸汽重整催化反应中能够同时改善选择性和催化活性。

这项工作通过调节关键中间体物种的活化，为理性设计催化剂增强反应选择性提供帮助。

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参考文献

Zhang, M., Liu, Z., Yan, Y. et al. Optimizing selectivity via steering dominant reaction mechanisms in steam reforming of methanol for hydrogen production. Nat Commun 16, 1943 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-57274-y

https://www.nature.com/articles/s41467-025-57274-y




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