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CO2又一篇Nature Energy:先直接空气捕获,再转化成太阳能燃料!

米测MeLab
2025-03-06


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特别说明:本文由米测技术中心原创撰写,旨在分享相关科研知识。因学识有限,难免有所疏漏和错误,请读者批判性阅读,也恳请大方之家批评指正。

原创丨米测MeLab

编辑丨风云


研究背景

二氧化碳(CO2)的直接空气捕获(DAC)是一项很有前途的技术,可以主动从大气中去除二氧化碳,应对气候危机,是一种新兴的降低大气中二氧化碳含量的技术。


关键问题

然而,DAC技术的发展主要存在以下问题:

1、 DAC技术面临高成本和巨大能源需求的挑战

DAC技术目前面临的主要挑战之一是其高昂的成本和巨大的能源需求。传统的DAC过程需要大量能源来捕获CO₂。此外,DAC系统的建设和运营成本较高,主要由于所需的先进材料、复杂的工艺流程以及大量的能源消耗。

2、气相CO2光还原工艺对CO2的纯度要求较高,且存在热力学挑战

大多数DAC技术捕获的CO₂需要进一步处理才能用于高附加值产品。现有CO₂利用技术通常需要纯CO₂作为碳源,这增加了额外的分离和提纯成本。此外,气相CO₂光还原技术虽然具有潜力,但受限于热力学挑战和对纯CO₂的需求,导致其在DAC框架中的整体集成面临困难。    


新思路

有鉴于此,剑桥大学Erwin Reisner等人报道了一种气相双床直接空气碳捕获和利用流动反应器,该反应器通过光现场利用空气捕获的二氧化碳来生产合成气(CO + H2,而不需要高温或高压。反应器由固体硅胺吸附剂床层组成,用于捕获好氧CO2并产生无CO2空气;在硅/铝-钛-钴双(三联吡啶)分子半导体光催化剂的床上,利用聚光释放捕获的二氧化碳并将其转化为合成气。作者使用解聚对苯二甲酸乙酯塑料的氧化作为反应。这项技术可以在白天运行,在夜间捕获二氧化碳,并在白天在集中的阳光下转化为合成气。


技术方案:

1、开发了一种太阳能驱动的直接空气碳捕获与利用流动反应器

作者开发了一种太阳能驱动的DACCU流动反应器,使用SBA-15|PEI吸附剂在室温下高效捕获空气中的CO₂。

2、开发了一种高效、廉价的湿床气相二氧化碳燃料利用系统    

作者开发了一种太阳能驱动的DACCU流动反应器,实现了从空气中捕获CO₂并转化为合成气。

3、开发了一种集成的太阳能驱动的DACCU管式反应器

作者开发了一种太阳能驱动的DACCU管式反应器,用于空气中CO₂的捕获与转化。系统具备模块化和灵活性,可通过优化设计进一步提高CO₂转化效率。


技术优势:

1、开发了集成化气相DACCU流动反应器

本工作开发了一种气相双床直接空气碳捕获和利用(DACCU)流动反应器,能够在夜间从空气中捕获二氧化碳,并在白天利用集中阳光将其转化为合成气(CO+H₂),无需高温或高压。

2、成功实现了分子-半导体杂化材料在气相CO2光化学转化中的应用

作者使用Al₂O₃/SiO₂|TiO₂|CotpyP杂化材料实现了气相CO₂的光化学转化,解决了传统气相CO₂光还原中活性有限和对纯CO₂依赖的问题,同时通过时间分离管理了有氧条件下的CO₂光还原。


技术细节

DAC和光热CO2释放

作者开发了一种太阳能驱动的直接空气碳捕获与利用(DACCU)流动反应器,用于捕获空气中的二氧化碳并转化为合成气。研究中使用了支化聚乙烯亚胺(PEI)浸渍在介孔二氧化硅(SBA-15)上的固体二氧化碳吸附剂(SBA-15|PEI),在室温下对空气中的二氧化碳(400 ppm)进行高效捕获,9小时内达到完全去除。通过抛物面槽反射器聚光和红外吸收光热材料,吸附剂在100°C下实现光热解吸,释放出高浓度的二氧化碳(30% v/v),并用于下游的光化学转化。该过程的太阳能-二氧化碳释放能源效率约为0.6%,且吸附剂在循环使用中表现出良好的稳定性和可重复使用性。    

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图  DACCU通过由DAC和CO2U单元组成的双床流动反应器


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图  DAC和太阳能驱动的光热CO2释放


流动中的气相CO2-燃料利用

作者开发了一种高效、廉价的湿床气相二氧化碳燃料利用系统,用于太阳能驱动的DACCU下游。通过使用醇氧化反应替代水氧化,系统提高了CO₂还原率,并避免了氧气与燃料混合物的爆炸风险。实验中,以TiO₂(P25)为光催化剂,钴基分子催化剂(CotpyP)为助催化剂,结合多孔载体(如二氧化硅或氧化铝),实现了气相CO₂的高效还原。在优化条件下,系统以乙二醇(EG)为电子供体,生成富含CO的合成气(CO:H₂比例为5:4),适用于下游燃料和化学品合成。此外,作者通过抛物面槽反射器聚焦阳光,进一步提高了CO₂还原效率,并通过水套冷却解决了高温导致的催化剂失活问题。    

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图  CO2U装置的特性和性能  

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图  CO2U氧化产物分析及稀释CO2反应


DAC及其生产太阳能燃料的利用

作者开发了一种集成的太阳能驱动的DACCU管式反应器,用于空气中CO₂的捕获与利用。该反应器包含上游的DAC室和下游的CO₂U室,通过模拟阳光驱动CO₂的捕获和转化。在实验中,反应器在夜间模拟条件下通过SBA-15|PEI吸附剂高效捕获空气中的CO₂(400ppm),流出气中CO₂浓度接近零。白天模拟条件下,通过光热加热(约100°C)释放捕获的CO₂,并在下游利用乙二醇(EG)作为电子供体,将其转化为合成气(CO和H₂)。CO的生成速率与释放的CO₂浓度相关,1小时内达到峰值(8.5±0.8 μmol/g/h),4小时后因CO₂耗尽而降低。系统还具备模块化和灵活性,可通过增加下游吸附器或改变流动方向进一步优化CO₂转化效率。此外,通过抛物面槽反射器聚焦阳光和水套冷却技术,解决了高温导致的催化剂失活问题。该系统不仅实现了CO₂的高效捕获和转化,还展示了太阳能驱动的绿色化学品生产的潜力。    

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图  DACCU将生产太阳能合成气


展望

总之,本工作展示了一种集成的DACCU流动反应器,利用模拟阳光捕获、浓缩并转化空气中的CO₂为可再生合成气。该反应器在夜间捕获CO₂,白天利用阳光释放并转化CO₂,无需高温或高压。此方法不仅解决了太阳能驱动CO₂还原中低浓度和高O₂含量的挑战,还通过时间分离和浓缩CO₂克服了O₂中毒问题。使用的CO₂吸附剂在光热加热下高效释放CO₂,且兼容多种吸附材料。未来的研究将集中在开发长期稳定的反应器设计和红外光热耐热催化剂,以充分利用太阳光谱并实现完全由太阳能量驱动的DACCU过程。


参考文献:    

Kar, S., Kim, D., Bin Mohamad Annuar, A. et al. Direct air capture of CO2 for solar fuel production in flow. Nat Energy (2025). 

https://doi.org/10.1038/s41560-025-01714-y



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