于吉红院士Angew：乙烯预处理增强Cu@SAPO-RHO乙烯-乙烷分离性能

纳米技术

2025-03-22

使用低能耗技术实现高效的C₂H₄/C₂H₆分离对于化学工业至关重要，但由于缺乏工业上适用的吸附剂，这仍然是一个具有挑战性的问题。基于Cu(I)的吸附剂显示出巨大的潜力；然而，传统的合成方法通常涉及复杂的步骤或还原过程。

有鉴于此，吉林大学于吉红院士、Wenfu Yan教授等首次报道以环棱胺（cyclam）作为Cu(II)配体的一锅法合成的Cu@SAPO−RHO沸石。在环境条件下，通过乙烯预处理，该沸石表现出显著的C₂H₄/C₂H₆选择性（高达22.6），乙烯的吸附量为3.08 mmol/g，分离因子为9.4，使其性能达到了性能最佳的分子筛材料范围之内。

本文要点：

（1）

乙烯预处理能够将部分Cu(II)还原为Cu(I)，提高了分离效率，并且在预处理过程中通过形成碳物种增强了其抗水性。使用里Rietveld refinement结构分析表明，Cu²⁺占据椭圆形单八元环（s8r）的角位置。XANES分析证实了铜的氧化态的降低，而X射线光电子能谱（XPS）则进一步证实了Cu(II)部分转化为Cu(I)。周期性DFT计算进一步表明，Cu(I)与C₂H₄的相互作用比二价铜Cu(II)更强。

（2）

由于合成方法简单，并且通过乙烯预处理提高了性能，Cu@SAPO−RHO分子筛为工业规模的乙烯/乙烷分离提供了一种前景广阔的解决方案。

参考文献

Jihong Yu, Ruobing Bai, Nana Yan, Guangyuan He, Yingchun Ye, Risheng Bai, Dan Li, Peng Guo, Donghai Mei, Wenfu Yan, Ethylene Pretreatment Enhances Ethylene Adsorption and Separation over Cu@SAPO-RHO Zeolite, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202501053

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202501053