中科大&安徽大学Nature Commun：单原子Ce修饰无定形-晶体双晶相Cu界面水增强电催化CO2合成乙酸盐

纳米技术

2025-03-23

由可再生电力驱动、从CO电合成乙酸盐，为获取有价值的碳基产品提供了一条很有前景的途径，但由于存在HER的竞争，其选择性不尽人意。

有鉴于此，中国科学技术大学高敏锐教授、安徽大学李士阔副教授等报道一种单原子Ce SAs修饰的晶态-非晶态双相Cu催化剂。在这种催化剂中，Ce单原子降低了双晶相Cu的电子密度，减少了界面处K⁺水合水（K·H₂O）的比例，从而降低了催化剂表面H∗的覆盖率。

本文要点：

（1）

双相Cu到Ce单原子的电子转移产生了Cu⁺，这些物种促进了活性顶位吸附态∗CO（CO_atop）的形成，改善了CO_atop与CO_atop之间的偶联动力学。这些因素共同促成了乙烯酮中间体（∗CH₂−C=O）优先形成的反应路径，随后该中间体与脉冲电解富集的OH⁻反应生成乙酸盐。

（2）

使用这种催化剂，我们在脉冲电解模式实现了高达71.3±2.1%的乙酸盐法拉第效率，以及110.6±2.0 mA cm⁻²的时间平均乙酸盐电流密度。此外，由这种催化剂组装而成的流动池反应器能够稳定地生产乙酸盐至少138 h，且选择性超过60%。

参考文献

Yang, XP., Wu, ZZ., Li, YC. et al. Atomically dispersed cerium on copper tailors interfacial water structure for efficient CO-to-acetate electroreduction. Nat Commun 16, 2811 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-58109-6

https://www.nature.com/articles/s41467-025-58109-6