Nature Commun：Ir单原子修饰氮化碳废塑料光催化重整

纳米技术

2025-03-25

由于塑料废弃物的大量丢弃以及低效的回收利用，塑料浓度不断的增加，对环境和生态系统构成紧迫且严重的威胁。在环境条件下，将塑料衍生物进行光催化重整转化为高附加值化学品的过程是在较低的氧化电位下进行的，这能促进HER反应。

有鉴于此，卡尔加里大学Md Golam Kibria、胡劲光、西蒙菲莎大学Samira Siahrostami等报道一种窄带隙的氮掺杂碳氮化物（NCN）功能化的氧桥连氮化碳（MC）的合成方法，该方法是通过氢键作用的melem胺（M）-三聚氰酸（C）大分子通过缩聚反应得到。

本文要点：

（1）

MC骨架上负载有分散良好的Ir单原子（MCIrSA）位点，这些位点可催化经碱处理的聚乳酸（PLA）和聚对苯二甲酸乙二酯（PET）衍生物的氧化光重整反应，在标准太阳光（AM1.5G）照射，产氢速率分别为147.5 μmol g _cat⁻¹ h⁻¹和29.58 μmol g _cat⁻¹ h⁻¹。

（2）

固态EPR和时间分辨光致发光（TRPL）研究表明，MCIrSA能够有效的促进载流子的产生和分离。X射线吸收光谱（XAS）和Bader电荷分析显示，嵌入在C₆N₇部分中的低配位IrN₂O₂单原子位点能够有效的将空穴猝灭。

液相ESR、原位FTIR以及DFT理论计算研究的结果表明，由于生成具有较弱的Ir-OH能垒的O-Ir-OH瞬态物种，因此容易产生・OH自由基。

参考文献

Kumar, P., Zhang, H., Yohannes, A.G. et al. Isolated iridium oxide sites on modified carbon nitride for photoreforming of plastic derivatives. Nat Commun 16, 2862 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-57999-w

https://www.nature.com/articles/s41467-025-57999-w