JACS：酞菁钴分子修饰CNT电催化还原CO2生成甲醇的机理
纳米技术
固定在碳载体上的分子催化剂展现与金属表面不同的电催化CO2转化能力。比如，负载在碳纳米管上的Co-酞菁（CoPc/CNT）能够以约30%的选择性实现CO2生成甲醇，而这是其他金属催化剂（如Co、Ag和Cu）无法做到的。
然而，虽然CoPc/CNT催化剂在甲醇选择性具有催化前景，但是在电化学CO2还原反应中，甲醇的生成速率逐渐降低。这种催化活性的不稳定阻碍了实际应用，而且人们对于活性衰减以及如何避免这一问题的解决方案缺乏认识。
有鉴于此，麻省理工学院Yang Shao-Horn教授、Sunmoon Yu等报道表明催化失活并非由催化剂的化学降解所导致的不可逆过程，并且提出催化剂恢复活性的策略，因此能够恢复CO2RR催化性能，实现稳定的甲醇生产。
本文要点：
（1）
这项研究发现，在CO2RR反应过程中生成的甲醛中间体，可作为一种中毒物质，其在Co位点上的吸附结构将决定反应路径：即碳朝下（*CH2O）路径与氧朝下（*OCH2）路径。
（2）
与碳朝下构型生成甲醇不同，氧朝下的构型将阻碍甲醛进一步还原，导致Co活性位点中毒，进而导致催化剂失活。
参考文献
Sunmoon Yu*, Hiroki Yamauchi, Davide Menga, Shuo Wang, Antonia Herzog, Hongbin Xu, Daniel J. Zheng, Xiao Wang, Haldrian Iriawan, Botao Huang, Alexander Nitsche, and Yang Shao-Horn*, Reactivating Molecular Cobalt Catalysts for Electrochemical CO2 Conversion to Methanol, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c02411
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c02411
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