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JACS:RhFe合金催化合成气制备乙醇

纳米技术
2025-04-08


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合成气直接转化为乙醇是一种很有前景的可持续生产高附加值化学品和燃料的途径。由于Fe促进的Rh基催化剂对乙醇具有显著的活性和选择性,长期以来一直得到广泛的研究。但是,由于传统方法制备多相催化剂本身具有复杂性,在反应条件下,人们对于催化剂的结构以及Rh-Fe之间相互作用的本质仍知之甚少。

有鉴于此,苏黎世联邦理工学院(ETH Zürich)Christophe Copéret等报道,通过表面有机金属化学构建了结构明确的RhFe@SiO2模型催化剂,该催化剂由负载在SiO2上的粒径小且分布非常窄的纳米颗粒组成。

本文要点:

(1)

这种RhFe@SiO2催化剂能够将合成气转化为乙醇,在CO转化率为8.4%时,所有产物中的乙醇总选择性达到38%,并且未加促进剂的Rh@SiO催化剂主要生成甲烷(选择性>90%),且没有乙醇生成。

(2)

原位X射线吸收光谱和FTIR光谱表征结果表明,RhFe@SiO2催化剂对应于一种Rh-Fe合金,Rh/Fe的比例为~3:1,同时存在残余的二价Fe单原子位点。这种合金在工作条件下非常稳定,有助于实现高活性和高乙醇选择性。


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参考文献

Wei Zhou, Scott R. Docherty, Erwin Lam, Christian Ehinger, Xiaoyu Zhou, Yuhui Hou, Paco Laveille, and Christophe Copéret*, Conversion of Syngas to Ethanol over a RhFe Alloy Catalyst, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c01751

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01751




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