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福建物质结构所Angew:构筑供体-受体的3D COF增强光催化制氢

纳米技术
2025-04-09


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供体-受体(D-A)共价有机框架(COF)的开发已成为提升光催化性能的一种颇具前景的策略。尽管大多数研究都集中在二维COF,但对三维COF的研究仍然非常罕见。

有鉴于此,中国科学院福建物质结构研究所袁大强研究员、林少虾等报道合理地设计并合成了一种咔唑基二氰基苯衍生物(TBFCC),其能够作为一种本征的供体-受体结构单元。通过分别以TAPA、TAPB、TAPT作为供体,受体-π结构、受体-供体,合成了三种不同的D-A扩展型共价有机框架材料:D-D-A、A-π-D-A和A-D-A。

本文要点:

(1)

在这些材料中,结构为A-D-A的三维TAPT-COF展现出最高的HER速率,达到31.3 mmol g-1 h-1,超过了此前报道的大多数基于COF光催化剂。

(2)

这种优异的性能归因于其A-D-A构型,该构型在三维空间中提供了多种电荷转移途径,克服了二维COF固有的电子传输限制。这一特性使得能够促进构筑的结构内实现高效率的光生电荷分离,减少载流子的复合,优化光催化效率。

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参考文献

Huijie Li, Jie Fan, Mengxu Ran, Rahul Anil Borse, Shao-Xia Lin, Daqiang Yuan, Design and Construction of D-A-Extended 3D Covalent Organic Frameworks for Boosting Photocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202500937

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500937




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