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JACS:PtFe孤立位点稳定Pt实现优异的丙烷脱氢

纳米技术
2025-04-12


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丙烯被大规模用于制造聚丙烯和多种大宗化学品,目前越来越多地通过催化丙烷脱氢(PDH)反应来生产。原子级分散的铂(Pt)已成为一种很有前景的丙烷脱氢催化剂;然而,在高温下稳定原子级分散的铂是一项具有挑战性的任务。

有鉴于此,加州大学伯克利分校Alexis T. Bell教授等报道使用具有较高的Fe含量的脱铝β分子筛载体稳定孤立的Pt原子,这些Pt原子能够通过Pt–Fe化学键稳定的锚定在分子筛载体上。

本文要点:

(1)

孤立的Pt–Fe位点展现了优异的丙烷脱氢性能,在823 K和H2存在的气氛,实现了较高的丙烯表观正向速率系数(404.8–26.4 molC3H6 molPt-1 bar-1 s-1)以及高选择性(≥96%)。

 (2)

通过对一系列不同Pt负载量的丙烷脱氢反应速率的动力学表征,结果表明原子级分散的Pt催化丙烯生成的速率与氢气的分压无关,但是在高Pt负载量下形成的金属Pt cluster簇催化该反应时,对氢气分压有轻微的负相关的变化关系。

通过吸附CO红外光谱、XAS以及HAADF-STEM证实,随着Pt负载量的变化,Pt物种形态也发生了变化,这表明观察到的动力学随Pt的分散状态的变化是因为反应机理的改变。

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参考文献

Afnan Alghannam, Alexander J. Pattison, Sonali Das, Chaochao Dun, Peter Ercius, Jeffrey J. Urban, Bruce C. Gates, and Alexis T. Bell*, Unraveling the Unique Behavior of Atomically Dispersed Pt on Zeolite Fe-DeAlBEA for Catalyzing Propane Dehydrogenation with Cofed Hydrogen, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c01730

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01730

 




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