包信和院士Nature Commun:ZnCr2O4表面限域ZnOx覆盖层用于合成气转化为烯烃

ZnCrOx与分子筛结合,能够实现合成气直接转化为轻质烯烃,但是,复合氧化物中的活性位点仍然难以确定。
有鉴于此,中国科学院大连化物所包信和院士、傅强研究员等报道发现ZnO与尖晶石型ZnCr2O4物理混合后,在合成气中处理,通过还原-蒸发-锚定机理,能够很好的分散在尖晶石表面,形成厚度或尺寸均匀的单分散ZnOx物种,直至负载量达到16.0 wt. % (ZnCr2O4@ZnOx)。
本文要点:
(1)
CO转化率与表面ZnO负载量之间的线性关系清楚地证实,ZnCr2O4上的ZnOx覆盖层是合成气转化的活性结构,能够有效地活化H2和CO。所制备的ZnCr2O4@ZnOx催化剂SAPO-34沸石进行结合,展现优异的催化性能,CO转化率达到64 %,在所有烃类产物中轻质烯烃的选择性达到75 %。
(2)
ZnOx覆盖层有效地锚定在ZnCr2O4尖晶石上,能够抑制反应过程中Zn物种的损失,在100 h的反应时间内表现非常高的稳定性。尖晶石表面与ZnOx覆盖层之间的界面限制效应,有助于稳定ZnOx活性结构,提高催化性能。
参考文献
Feng, X., Jia, H., Li, R. et al. ZnOx overlayer confined on ZnCr2O4 spinel for direct syngas conversion to light olefins. Nat Commun 16, 3711 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58951-8
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58951-8
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