吉林大学JACS：单原子协同脉冲电化学CO2还原

纳米技术

2025-04-19

将CO₂电化学还原为具有附加值的C₂产物，仍然受到缓慢的C-C偶联动力学以及竞争性副反应的阻碍。

有鉴于此，吉林大学刘靖尧教授等通过多个酶催化体系的串联催化机理的启发，设计了一种由FeN₄和FeO₄位点FeN₄–FeO₄组成的双位点单原子纳米酶（DSAN）。恒电位条件DFT理论计算表明，FeN₄位点作为CO的生成位点，而FeO₄位点则促进CO的迁移、C-C偶联以及随后生成C₂产物。

本文要点：

（1）

为了优化催化反应的效率，引入脉冲电催化策略，将过电势在零电位和-0.7 V之间交替变化。这种方法动态调节活性位点的功能：在-0.70 V时，促进CO₂吸附和*CH₃CH₂OH的生成；而在0 V时，由于电位切换过程中的自旋态转变，CO的迁移和C-C偶联得到增强。

此外，零电位抑制了关键中间体的过度氢化，因此提高CH₃CH₂OH的选择性。

（2）

这项研究突出了串联催化和脉冲过电势结合的协同策略，为单原子纳米酶（SAN）催化剂用于CO₂转化为C₂产物提供了一种新颖和有效的方法。

参考文献

Hao Sun and Jing-Yao Liu*, A Pulsed Tandem Electrocatalysis Strategy for CO₂ Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c00633

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00633