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天津大学JACS：晶格氢用于电催化还原硝酸盐

纳米技术
2025-04-19


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电催化硝酸盐还原为羟胺（ENRH）为在环境条件下合成羟胺（NH2OH）提供了一种可持续的策略。目前，由水分解产生的活性氢（*H）已被广泛用作硝酸盐氢化反应的氢源，这给电催化硝酸盐还原为羟胺（ENRH）带来了巨大挑战。一方面，活性氢*H不足会导致亚硝酸盐积累；另一方面，具有高还原能力的足量活性氢*H可能促使羟胺过度氢化生成氨。

有鉴于此，天津大学于一夫教授等为了应对这一挑战，在此我们提出利用具有适当还原能力的晶格氢（Hlat）作为电催化硝酸盐还原为羟胺（ENRH）的氢源。

本文要点：

（1）

这项研究设计构筑了一种Cu-MnO2Hx电催化剂，其中Cu引发MnO6八面体的Jahn-Teller畸变显著增加了晶格氢（Hlat）的数量。在Cu-MnO2Hx催化剂上，羟胺的法拉第效率和产率分别高达91.1 %和396.6 mmol gcat-1 h-1，这个性能比大多数已报道的催化剂更好。

（2）

同位素示踪实验和DFT理论计算的结果表明，晶格氢Hlat的富集和缓冲作用，晶格氧成为硝酸盐选择性还原为羟胺提供丰富的氢源。

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参考文献

Chengying Guo, Minghao Guo, Yuhan Zhang, Shuhe Han, and Yifu Yu*, Lattice Hydrogen Involved Electrocatalytic Nitrate Reduction to Hydroxylamine, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c04863

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c04863



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