福州大学JACS：活化LaFeO3钙钛矿晶格氧光热甲烷重整
纳米技术
晶格氧LO介导光热甲烷干重整DRM是一种具有前景的合成气制备技术方法。但是，由于难以激活催化剂中的晶格氧，实现高的甲烷干重整效率和耐久性仍然具有挑战性。
有鉴于此，福州大学王心晨教授、汪思波教授等报道在钙钛矿相LaFeO3用Mn部分取代Fe实现了晶格O活性，并且使用Ru修饰，得到的催化剂在光热甲烷重整DRM反应实现了优异的催化活性和稳定性。
本文要点：
（1）
Mn的取代导致电荷从La向Mn转移，并且与入射光激发产生的电子结合，使得钙钛矿的电子结构重构，减弱La-O-Mn化学键，并且促进晶格氧的迁移。
与此同时，光生空穴迁移到表面的晶格氧上，进一步增强了晶格氧介导甲烷干重整反应的活性。在光照条件下，该催化剂表现出出色的合成气生成速率（氢气： 42.89 mol gRu-1 h-1，一氧化碳： 54.92 mol gRu-1 h-1，并且能够稳定运行超过150 h。实现了0.9 s-1的甲烷TOF和15.3 %的光转化为化学能效率，为光驱动的甲烷干重整性能设定了一个基准。
（2）
这项工作展示了金属氧化物的精确位点掺杂以及精确的调控晶格氧的活性的重要性，为制备通过光促进Mars-van Krevelen机理的光催化剂提供有价值的帮助。
参考文献
Jilong Li, Jiwu Zhao, Sibo Wang*, Kang-Shun Peng, Bo Su, Kunlong Liu, Sung-Fu Hung, Meirong Huang, Guigang Zhang, Huabin Zhang, and Xinchen Wang*, Activating Lattice Oxygen in Perovskite Ferrite for Efficient and Stable Photothermal Dry Reforming of Methane, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c03098
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03098
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