大连化物所JACS：MoS2限域Rh-Fe将甲烷转化为乙酸
纳米技术
将CH4在低温甚至室温下定向转化为乙酸CH3COOH，既具有甲烷利用的科学意义，又具备工业应用价值。但是，由于在高效激活甲烷以及实现可控的C-C偶联方面存在困难，这一转化极具挑战性。
有鉴于此，中国科学院大连化物所邓德会研究员、于良研究员、崔晓菊等首次利用在MoS2限域的Rh-Fe位点，使用O2和CO促进CH4在室温下转化为乙酸。
本文要点：
（1）
在25 ℃，实现了前所未有的90.3 %的乙酸选择性，以及26.2 μmol gcat.–1 h–1的产率。此外，当温度升至80 ℃时，乙酸的产率可提高至105.6 μmol gcat.–1 h–1，同时仍保持95.6 %的高选择性。通过全面的实验和DFT理论计算研究，揭示了Rh-Fe协同作用在选择性生成乙酸过程中的关键作用。
MoS2限域的Fe位点能够活化O2分子，生成高活性Fe═O中心，使得甲烷在室温能够解离为甲基（CH3）物种。随后，这些CH3物种很容易与相邻Rh位点吸附的CO偶联，形成生成乙酸的关键乙酰基（CH3CO）中间体。
（2）
Rh-Fe位点的独特结构导致形成协同催化性能，有效的平衡了C-H键的活化和C-C偶联，成功解决温和条件下甲烷羰基化制乙酸过程中活性与选择性之间的权衡问题。
参考文献
Jun Mao, Huan Liu, Yanan Li, Meng Gao, Yunlong Zhang, Yao Song, Mo Zhang, Guilan Xu, Wu Zhou, Liang Yu*, Xiaoju Cui*, and Dehui Deng*, Mild-Condition Conversion of Methane to Acetic Acid over MoS2–Confined Rh–Fe Sites, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c01515
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01515
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