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中科大JACS:观测FeNi-LDH的关键OER活性位点

纳米技术
2025-04-21


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由可再生电力驱动的电解水反应过程受到动力学缓慢的OER反应的限制。NiFe-LDH是很有前景非贵金属OER电催化剂,但是人们需要深入的研究特定位置掺入Fe起到的作用。

有鉴于此,中国科学技术大学曾杰教授、刘彦副研究员等利用空间分辨的原位单颗粒成像技术(scanning electrochemical cell microscopy imaging),确定了单晶NiFe-LDH的边缘位点在OER反应中的关键作用。

本文要点:

(1)

在二维(2D)Ni-LDH单晶,实现了电位驱动的Fe掺入到边缘或平面位点。空间分辨扫描电化学池显微镜成像表明,Fe掺杂到边缘位点起到OER反应的主要活性,而不是Fe掺杂基面位点。

单颗粒的原位Raman光谱成像能够监测边缘和基面位点的演变,结果显示掺入Fe阻碍Ni的氧化。此外,空间分辨的18O同位素标记实验表明,Fe掺杂阻碍了Ni-LDH与电解质之间的氧交换,促使部分活性位点从Ni转变为Fe。

结合DFT理论计算,发现Fe-桥氧-Ni位点(Fe–Obridge–Ni)有助于提高边缘掺杂铁的Ni-LDH的OER反应活性,而Fe掺入基面形成的空心八面体(NiNiFe)位点对OER反应性能并没有帮助。

(2)

这项工作为在单颗粒水平上理解特定位点提供了直接的光谱学证据,并为合理设计最优的电催化剂提供了指导和帮助。


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参考文献

Jie Wei, Jing Zhu, Rong Jin, Yan Liu*, Guiliang Liu, Ming-Hui Fan, Mingkai Liu, Dechen Jiang, and Jie Zeng*, Role of Site-Specific Iron in Fe-Doped Nickel Hydroxide Toward Water Oxidation Revealed by Spatially Resolved Imaging at the Single-Particle Level, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c00438

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00438




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