华东理工&河南大学&中科院物理所Angew：L-组氨酸修饰PdAg甲酸脱氢

纳米技术

2025-04-22

表面金属物种与溶液之间的相互作用在设计多相催化过程中起着关键作用。

有鉴于此，华东理工大学张玉研究员、河南大学田志红教授、中国科学院物理所Zitao Chen等报道一种简便的合成方法，用于制备锚定在碳载体上的L-组氨酸（Histidine）配位的PdAg纳米颗粒（尺寸为4.03±0.08 nm，记作PdAg-NH₂/C），研究其甲酸脱氢反应（FAD）。

本文要点：

（1）

作者观测发现，与组氨酸相关的甲酸脱氢反应速率显著加快，并且通过实验和理论研究对甲酸脱氢反应的增强机理。在金属位点上的L-组氨酸，由于酸碱相互作用，促进了甲酸分子的快速结合。在金属-溶液界面处，质子和甲酸根的局部富集促进了随后甲酸根分解以及氢化物向金属表面的转移。与先前报道将金属负载在氨基修饰载体上的催化剂相比，在这种情况下生成的表面氢物更加集中，因此氢气的产量显著增加。

（2）

优化的Pd₁Ag₁-NH₂/C催化剂在333 K温度下，基于Pd的总量计算得到高达6493.5 h^-1的TOF，与此同时，H₂选择性达到100%。

这项研究展示了从化学角度优化催化中心附近的局部传输路径的关键作用，并且为合理开发甲酸脱氢多相催化剂提供新思路。

参考文献

Zhenyi Yang, Guoyu Hou, Nana Gao, Yicheng Li, Xingqiu Li, Zitao Chen, Haibao Jin, Ming Zhao, Dongyang Wang, Ke Chen, Markus Antonietti, Tianxi Liu, Zhihong Tian, Yu Zhang, Histidine-Based “Transfer Stations” at Carbon-Immobilized Metal Particles Enable Rapid Hydrogen Transfer for Efficient Formic Acid Dehydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202501836

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202501836