中科大&宁波大学&香港理工大学JACS：Fe掺杂-RuOx纳米片的无定形-晶化转变增强活化O2

纳米技术

2025-04-23

具有相同组成的非晶态纳米材料可能拥有不同的原子结构，而这些原子结构会显著影响其性能，这凸显了非晶态纳米材料中相工程的重要性。但是，由于其无序的原子排列所带来的高吉布斯自由能和复杂结构，给非晶态纳米材料的相工程带来了巨大挑战。

有鉴于此，中国科学技术大学洪勋教授、宁波大学周亚男副教授、香港理工大学葛婧捷副教授等报道非晶态-非晶态转变策略晶相工程，实现了原子分散的Fe掺杂的非晶态RuO纳米片A-Fe₁/RuO_x NSs变为晶态。

本文要点：

（1）

正如X射线吸收精细结构测量所证实的那样，通过非晶态-非晶态转变的驱动，A-Fe₁/RuO_x NS中铁的配位环境从FeO₄四面体结构调控为FeO₆八面体结构，从而产生了两种不同的A-Fe₁/RuO_x NSs的Ru-Fe对构型：一种是相连的四面体FeO₄-八面体RuO₆构型，另一种是相连的八面体FeO₆-八面体RuO₆构型。

（2）

DFT理论计算表明，Ru-Fe对的结构差异有效地将O₂分子在非晶态表面的吸附模式从顶部吸附调节为桥连吸附。因此，具有相连的四面体FeO₄-八面体RuO₆构型的A-Fe₁/RuO_x NS在氧化脱氢反应中表现出超氧自由基生成量的增加，从而在吲哚、吲哚衍生物和喹啉的合成中展现出显著的催化活性。

参考文献

Geng Wu, Peixin Cui, Bei Wu, Xiao Han, Haohui Hu, Jingjie Ge*, Yanan Zhou*, Xiaoping Gao, Daping He, and Xun Hong*, Phase Engineering of Atomically Dispersed Fe-Doped Amorphous RuO_x Nanosheets via Amorphous–Amorphous Transition for Oxygen Activation, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c03066

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03066