清华大学&南京理工大学JACS:单原子催化剂的强金属载体相互作用

强金属-载体相互作用(SMSI)是多相催化中最重要的概念之一,在改善催化性能方面起着至关重要的作用。但是,单原子催化剂SACs强金属-载体相互作用虽然被认为是连接均相催化和多相催化桥梁,但是相关研究仍处于初步阶段。
有鉴于此,有鉴于此,清华大学王铁峰教授、陈晓、南京理工大学钟秦教授、Boyang Liu等报道首次实现了单原子催化剂上的氧化性强金属-载体相互作用,并利用这些相互作用来提高氢甲酰化反应的活性和稳定性。
本文要点:
(1)
在空气中煅烧后,表面吸附Rh单原子倾向于被ZrO2载体包裹,而在氢气中还原后又能重新暴露出来。这种催化剂的多相氢甲酰化反应的最高TOF达到11097 h-1,超过了以往报道的单原子催化剂的性能。
(2)
通过氧化性强金属-载体相互作用生成的嵌入态的Rh,在抵抗金属浸出方面也表现出了更高的稳定性。这项工作拓展了强金属-载体相互作用的概念边界,为未来设计高活性且稳定的多相氢甲酰化催化剂铺平了道路。
参考文献
Boyang Liu*, Muhan Li, Xiao Chen*, Yifan Sun, Weixiang Wang, Zhangxinyu Fan, Xiaocheng Lan, Fei Wei, Binhang Yan, Qin Zhong*, and Tiefeng Wang*, Oxidative Strong Metal–Support Interaction Stabilized Single-Atom Catalysts for Heterogeneous Hydroformylation, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c04086
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c04086
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