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加州大学Nature Commun：Cu催化剂在CO2RR反应中的结构敏感性和催化剂重构

纳米技术
2025-05-08


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Cu是CO2电化学还原（CO2RR）制备多碳产物最有前途的金属催化剂，但是反应的结构敏感性和反应条件下催化剂的表面稳定性以及结构调整仍然存在争议。

有鉴于此，加州大学洛杉矶分校Philippe Sautet、Anastassia N. Alexandrova等报道表面能的原子尺度模拟和反应过程的动力学以及实验证据，揭示了CO2RR不是发生在完美的平面Cu(111)和Cu(100)表面上，而是发生在台阶（steps）或扭结（kinks）上。

本文要点：

（1）

这些平面表面在反应条件下倾向于发生结构重组，形成活性阶梯表面，CO在缺陷位点上的强结合作为热力学驱动力。值得注意的是，这项研究通过协同效应确定了与缺陷相邻的正方形结构（square motifs）是CO2RR的活性位点，而不是缺陷位点本身。

（2）

这项研究在超高真空制备的超净Cu表面上进行CO2RR实验来评估这些机制，揭示了阶梯边取向在转向选择性中的关键作用。总之，这项研究在原子水平解析CO2RR对于Cu催化剂的结构敏感性，突出了自激活机理（self-activation mechanism），阐明了反应过程中Cu的表面原位重构的起源。


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参考文献

Cheng, D., Nguyen, KL.C., Sumaria, V. et al. Structure Sensitivity and Catalyst Restructuring for CO2 Electro-reduction on Copper. Nat Commun 16, 4064 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-59267-3

https://www.nature.com/articles/s41467-025-59267-3

 




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