昆士兰大学Adv Mater：亲氧石墨电极设计增强ORR制备H2O2

纳米技术

2025-05-13

双电子水氧化反应（2e^- WOR）制备H₂O₂是一种受到人们广泛关注的电化学阳极反应。2e^- WOR可以与几个能够大规模化的阴极反应匹配，用于电化学产生有价值的化学品。但是，目前还缺乏高性能、可靠的2 e^- WOR阳极催化剂。

有鉴于此，昆士兰大学Xiwang Zhang、Mike Tebyetekerwa等报道通过e-WOR的关键原理机制，提出了一种设计合理，价格便宜，坚固，具有选择性的石墨催化剂电极。

本文要点：

（1）

首先，为了克服四电子WOR副反应的挑战，开发了一种亲氧（aerophilic）石墨电极，该电极使得反应产生的O₂保留在电极表面，因此使得结合在石墨上的氧中间体朝着生成H₂O₂的方向移动。

（2）

初步研究发现H₂O₂选择性提高7倍，在H₂O₂生成速率没有提高的情况。H₂O₂生成速率受阻的原因在于原始石墨活性较差（这是因为活性位点较少，电解质环境中的固有氧结合较弱）。随后，为了提高和平衡石墨的活性和选择性，通过不同的元素掺杂（N，S，B和P原子）改变石墨的结构，这使得O₂能够在石墨表面保留。超亲氧B掺杂石墨催化剂得到最好的最大法拉第效率，其FE达到60.6±2.6%，产率达到26.7±0.6 µmol min^-1 cm^-2（部分电流密度为85.9±2.2 mA cm^-2），稳定时间达到120 h。此外，阴极产生H₂的法拉第效率FE>90%。

该方法为设计价格合理并且坚固的H₂O₂阳极催化剂提供一种合理的策略，并且为其在阴极电化学协同生产应用提供可能。

参考文献

Umer Javed, Mike Tebyetekerwa, Cheng Tang, Xiangkang Zeng, Zhuyuan Wang, Kaige Sun, Jindi Yang, Ifra Marriam, Lijun Guo, Xin Sun, Aloka Kumar Sahu, Yanzhao Zhang, Arash Zamyadi, Aijun Du, Qin Li, Thomas E. Rufford, Xiwang Zhang, Water Oxidation to Hydrogen Peroxide Over a Super-Aerophilic Graphite Catalyst, Adv. Mater. 2025

DOI: 10.1002/adma.202500834

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202500834