再次突破校史！赵东元院士/马玉柱青年长江学者团队，联合刘健、朱有亮教授，首创类行星式纳米反应器！

纳米人

2025-05-14

受生物系统（如细胞多腔结构和功能等）可以自发地将能量输入转化为必要的动作，并协调多个位点进行多步骤的生化级联反应的启发，内蒙古大学能源材料化学研究院赵东元院士/马玉柱教授（一作+通讯）、联合化学化工学院刘健教授、吉林大学朱有亮教授等人在Nature Nanotechnology期刊上发表了题为“Paddle-like self-stirring nanoreactors with multi-chambered mesoporous branches for enhanced dual-dynamic cascade reactions”的研究成果。该工作基于前期发展的纳米液滴界面组装策略，实现了复杂分支多腔结构设计和对结构的精准预测（Nat. Synth. 2024, 3, 236–244.）。基于新型的分支纳米结构，该团队一直思考如何构筑智能化的介孔纳米反应器，实现结构-功能-应用之间构效关系的匹配（Nat. Rev. Chem. 2024, 8, 915–931.）。

基于此，该工作中作者将分支多腔结构中多功能/活性位分离和纳米尺度的自转运动整合到一起，首次提出了类行星式纳米反应器的概念，突破了纳米尺度上分子定向扩散传质的限制，显著提升了级联催化反应效率和反应选择性。

作者介绍

马玉柱，内蒙古大学能源材料化学研究院，教授，博士生导师，教育部青年长江学者，赵东元院士团队成员。主要从事新型功能介孔材料的设计，尤其是多腔不对称介孔复合材料的可控制备及其在串联催化、储能等领域的应用-构效关系研究工作，以第一/通讯作者在Nat. Rev. Chem., Nat. Nanotechnol., Nat. Synth., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等期刊上发表论文20余篇，曾获上海市优秀毕业生奖、NRE Young Star Researcher Award以及新材料创新创业型青年人才等。主持国家自然科学基金面上项目、自治区科技突围重点项目等，荣获自治区青年拔尖人才等荣誉称号，并担任《eScience》、《Polyoxometalates》和《Microstructure》学术期刊的青年编委。邮箱：yzma@imu.edu.cn

朱有亮，博士，吉林大学化学学院研究员，博士生导师。致力于发展聚合物分子动力学模拟方法和软件，提出了在粗粒化模型中描述可逆反应、氢键和配位键等的“动态键”方法，开发了GALAMOST和PYGAMD等软件，软件应用结果已在Science等国际著名期刊发表论文220余篇。本人在Nat. Electron., Nature Nanotechnol. Nat. Commun., Adv. Mater., ACS Nano，Nano Lett.等杂志上发表论文90余篇，被引用超过1800次，获批软件著作权4项，主持国家自然科学基金青年项目和面上项目（2项）, 主持企业或高校横向项目多项。邮箱：youliangzhu@jlu.edu.cn

刘健，现任内蒙古大学化学化工学院教授、博士生导师，院长；入选教育部“长江学者奖励计划”特聘教授 (2022年)、国家高层次人才引进计划(2017年) 、日本学术振兴会特邀研究员 (JSPS Invitation Fellow，2013年)、澳大利亚基金委博士后特别研究员资助 (Australian Postdoctoral Fellowship，2011年)等。连续七年入选科睿唯安高被引学者（2018-2024年）。长期致力于纳米多孔材料的设计合成及在能源、催化相关领域的基础应用研究，在催化纳米功能材料的设计合成与应用、纳米反应器构筑等方面取得了一系列重要的原创性成果。迄今以第一作者及（共同）通讯作者在包括 Nature Mater. (1篇), Nature Nanotechnol. (1篇), Nature Rev. Chem. (1篇), Nature Synth. (1篇), Nature Commun. (4篇), Angew. Chem. Int. Ed. (16篇), Adv. Mater. (6篇), Natl. Sci. Rev. (2篇) 等刊物发表正式论文230余篇，所发表论文被SCI引用超过 28000余次，H因子为81。撰写英文书籍10章，发表专著一本。曾获得第14届国际催化大会青年科学家奖（2008），国际先进材料协会奖章（IAAM Medal, 2021），中国化工学会基础研究奖二等奖（2021，R1），中国颗粒学会自然科学二等奖（2024，R1）等奖项。现任Elsevier旗下杂志《Materials Today Sustainability》主编、《国家科学评论》等期刊编委。

邮箱：Jian.liu@imu.edu.cn

赵东元院士，中国科学院院士、第三世界科学院院士。主要从事介孔材料的可控合成及催化、能源、环境等应用研究，提出了一系列合成新方法体系，取得了国际公认的开创性成果，发表SCI论文800余篇，包括Science, Nature, Nat. Mater., Nat. Chem., Nat. Nanotechnol., JACS, Angew, Adv. Mater等顶级期刊，被引12万余次。获国家自然科学一等奖、国家自然科学二等奖、何梁何利科学进步奖、中国化学会-化学贡献奖、中国分子筛成就奖等国内外重要奖项，任国际介观材料协会主席、ACS Central Science执行编辑、National Science Review副主编等。现任复旦大学化学与材料学院院长、内蒙古大学名誉校长、能源材料化学研究院院长。邮箱：dyzhao@fudan.edu.cn。

第一作者：马玉柱、郭佩婷、马冰

通讯作者：马玉柱、朱有亮、刘健、赵东元

第一通讯单位：内蒙古大学

研究亮点

该工作首先通过纳米液滴膨胀和随后的融合策略，设计了一种具有分支多腔结构的桨状介孔纳米反应器（图1），利用分步封装策略可以将功能组分，如Fe₃O₄纳米颗粒、Pd纳米晶、上转换NaGdF纳米颗粒（~20 nm）等植入到特定的位置，从而在单粒子水平上构建壳-室、上-下腔和左-右腔分离的杂化二元、三元和四元多功能级联纳米反应器（图2）。

图1: 分支桨状多腔纳米反应器的合成。

图2: 多功能纳米反应器。

将磁性Fe₃O₄纳米颗粒封装在两个分支的第一个腔室后，该纳米结构在交变磁场下表现出行星式的自转和公转模式（围绕质量中心，类似于地球自转和公转）。该自转-公转模式提高了混合和扩散效率，更重要的是，可以将更多的分子吸附到催化剂表面，有利于传质和催化效率的提高（图3）。

图3: 磁响应纳米搅拌桨。

进一步将Pd和Au催化中心分别落位到分支结构的不同空间位置，构筑了一系列自搅拌纳米反应器（Au-Pd活性位距离不同）。以Au-Pd壳层-内腔分离的自搅拌纳米反应器为例，纳米尺度的自搅拌反应器其初始反应速率相比于传统的宏观搅拌提高了一个数量级。此外，目标产物的产率也从宏观搅拌时的76.8%（选择性为78.1%）上升到纳米搅拌时的95.4%（选择性为96.4%，图4）。同时，调整Au-Pd活性位空间位置（距离）后，可以进一步改变反应分子的扩散路径，进而调节目标产物选择性。

图4: 磁响应纳米搅拌桨级联催化效果。

催化增强机制：

首先，每个分支纳米结构在体系中同时旋转，相当于无数个小转子同时搅拌，从而显著增强反应效率。其次，纳米反应器的自转过程，不仅可以驱动分子由高浓度到低浓度的自发扩散。同时自转过程可以产生指向内腔的反作用力，从而大大增强内扩散过程，甚至可以驱动分子从低到高浓度的反向扩散。这种双动态驱动模式增加了中间体到达下一个活性位点（Au，如本研究中）的概率。这也进一步优化分子扩散路径，提高目标产物选择性（图5）。

图5: 自搅拌和催化位点邻近效应的相关性

总结

这项工作揭示了新型多室结构的制备和多个活性位点共定位的设计思路，证明了纳米自旋转和催化位点邻近效应在调节中间扩散和级联催化性能方面的相关性。这种集成的多功能纳米反应器系统为实现响应外部刺激的新型纳米设计提供了新的思路，为其他应用的拓展奠定了基础。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金的资助。

课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/ma_yuzhu

相关论文信息：10.1038/s41565-025-01915-2