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刘洪阳&马丁&孙耿JACS:Ru1Cu簇选择性乙炔半加氢

纳米技术
2025-06-02


乙炔的半加氢反应是乙烯工业的重要反应,能够去除乙炔杂质,保证得到聚合物级别的乙烯。原子分散性的Cu催化剂具有价格优势和催化潜力,因此受到人们的广泛关注。但是Cu催化剂的本征氢解离能力非常差,导致Cu催化剂的催化活性非常低,需要更高的反应温度,限制了Cu催化剂在乙炔半加氢反应中的应用。

有鉴于此,中国科学院金属研究所刘洪阳研究员、北京大学马丁教授、重庆大学孙耿副教授等报道为了改善Cu催化剂在乙炔半加氢催化反应中的局限,设计了Ru单原子修饰的完全暴露Cu簇催化剂Ru1Cun/SiO2

本文要点:

(1)

设计的这种Ru1Cun/SiO2催化剂在乙炔半加氢催化反应中具有优异的性能,在170 ℃实现100 %的乙炔转化,乙烯选择性达到98 %。HAADF-STEM、XAS、XPS表征结果验证Ru具有原子分散性,并且得到Cu簇的结构变化。H2-D2交换反应和TPD程序升温脱附实验结果表明Ru原子修饰能够显著改善催化剂的氢解离能力,并且调节乙炔吸附。通过DFT理论计算进一步验证Ru单原子和Cu纳米簇形成协同催化界面,能够显著增强氢气活化,降低决速步骤的能垒。

(2)

这项研究为理性设计原子分散双金属催化剂提供帮助,为设计高效选择性乙炔半加氢催化剂提供新型策略。

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参考文献

Chengquan Sui, Wanni Dong, Maolin Wang, Fei Huang, Shengling Xiang, Hui Wang, Jiawei Chen, Chengyu Li, Mi Peng, Ning Wang, Geng Sun*, Ding Ma*, and Hongyang Liu*, Fully Exposed Cu Clusters with Ru Single Atoms Synergy for High-Performance Acetylene Semihydrogenation, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c03713

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03713




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