复旦大学JACS：Cu单原子配位结构调控CO2电化学还原路径

纳米技术

2025-07-18

结构稳定性是实现单原子催化剂（SACs）潜力的关键因素，但仍然是阻碍其大规模应用的主要挑战。理解复合材料的结构动力学对弄清结构-活性关系、开发高性能复合材料的设计具有重要意义。

有鉴于此，复旦大学张黎明等报道选择了5种结构明确、配体结构不同的单核铜（Cu）配合物，探索Cu单原子配位驱动的结构动力学及其与电化学CO₂还原（CO₂R）途径的相互作用。

本文要点：

（1）

配位环境通过影响Cu与配体之间的结合能和电荷分布，强烈影响Cu SACs的重配置行为。原位重建的Cu(0)和Cu(I)位点是碳产物形成的活性中心。具体来说，Cu(0)与CH₄的生成密切相关，通过独特的Cu(I)N₃H-*CO中间体通过将*CO转移到具有丰富不饱和位点的邻近Cu(0)进行合成多碳化合物。

（2）

这项研究表明协调环境通过影响SAC的重构行为对产品分布的影响，并为设计具有更高稳定性和活性的CO₂R产品选择性的Cu SAC提供了理论见解。

参考文献

Tingyu Lu, Guoshuai Shi, Yufei Liu, Xuan Luo, Yuluo Shen, Mingwei Chang, Yijie Wu, Xinyang Gao, Jing Wu, Yefei Li, Yucheng Wang, and Liming Zhang*, Local Coordination Environment-Driven Structural Dynamics of Single-Atom Copper and the CO₂ Electroreduction Pathway, J. Am. Chem. Soc. 2025 

DOI: 10.1021/jacs.5c05984

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c05984