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厦门大学/上海科技大学JACS：金属/电解质界面埃尺度电子溢出的原位拉曼光谱研究

云深
2025-08-02


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全文概要
厦门大学的田中群、李剑锋和上海科技大学的黄逸凡团队通过原位电化学等离激元增强拉曼光谱（PERS）技术，结合分子标尺策略，首次在埃尺度下定量揭示了金属/电解质界面的电子溢出行为。研究发现，在负电位下，电子可从金属电极（如Ag、Au、Pd、Pt）溢出至电解质中，溢出长度可达4 Å，且受电位、金属类型和电解质影响显著。该工作通过理论计算与实验结合，阐明了电子溢出与等离激元共振的耦合机制，为理解电催化、能量转换等界面过程提供了新视角。

本文要点

  1. 技术突破：利用PERS技术及分子标尺（如苯乙炔）实现了埃级空间分辨，定量测量了电子溢出长度（Ag电极达3.5 Å）。

  2. 机制解析：量子流体动力学模型（QHT）揭示了溢出电子与等离激元共振的耦合，导致拉曼信号增强；水分子振动模式（如δH-O-H）异常增强证实了电子-水相互作用。

  3. 材料差异：Ag和Au电极电子溢出显著，而Pt因表面氢吸附（Pt-H）抑制了溢出，表明金属表面化学状态的关键作用。

  4. 应用潜力：为电催化（如HER、CO2RR）的界面电子效应研究提供了新工具，并有望指导量子等离激元器件的设计。

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文献详情
Jun Yi, Yue-Jiao Zhang, Yi-Fan Huang, et al. Unveiling the Angstrom-Scale Interfacial Electron Spillover through the Metal/Electrolyte Interface, J. Am. Chem. Soc. (2025)
DOI: 10.1021/jacs.5c09908

全文链接
https://doi.org/10.1021/jacs.5c09908




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