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中科院大连化物所/石科院ACS Catal.: 高负载超小碳化钼催化剂用于高效逆水煤气变换反应

云深
2025-08-25


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全文概要

中科院大连化物所刘岳峰与石科院彭博团队开发了一种通过铝掺杂诱导自组装策略制备的高负载（40 wt%）、超小尺寸（~1 nm）α-MoCₓ/Al₂O₃催化剂，用于逆水煤气变换（RWGS）反应。该催化剂在400°C下表现出52.1 μmolCO2·gMo⁻¹·s⁻¹的反应速率，是传统β-Mo₂C的2.5倍，且CO选择性高达98.3%。通过原位XRD、XPS和TEM等技术揭示了铝掺杂通过形成Mo–O–Al键降低碳化起始温度至200°C，并促使反应路径由非拓扑转变为拓扑路径，最终形成高分散的α-MoC纳米簇。该催化剂在200小时稳定性测试中保持91.3%的初始活性，展现出优异的抗烧结和结构稳定性。

本文要点

  1. 结构与合成：通过自组装法构建Al₂(MoO₄)₃前驱体，经低温碳化（200°C起始）形成高分散α-MoC纳米颗粒（1 nm），负载量高达40 wt%。

  2. 性能优势：在RWGS反应中表现出高CO₂转化率（32.8% @400°C）和高CO选择性（98.3%），反应速率显著优于传统β-Mo₂C和浸渍法制备的MoCₓ/Al₂O₃。

  3. 机制研究：铝掺杂促进H₂和CH₄活化，降低碳化能垒，并通过拓扑路径形成α-MoC；CO₂-TPD和TPSR证实其具有更多CO₂吸附位点和更低CO生成能垒。

  4. 稳定性突出：200小时连续反应后结构未见明显变化，纳米颗粒尺寸保持~1 nm，具备工业应用潜力。

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文献详情
Shuo Cao, Ying Ma, Wei Chu, Bingsen Zhang, Bo Peng, Yuefeng Liu. ACS Catal. 2025, 15, 15559–15569
DOI: 10.1021/acscatal.5c02942

全文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c02942




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