Nature Catalysis: 电催化乙二醇合成与碳捕集耦合系统

米测MeLab

2025-08-28

第一作者：Rong Xia (夏荣)，Yiqing Chen

通讯作者：Edward H. Sargent，Ke Xie

通讯单位：美国西北大学

上线时间：2025年8月18日

当前全球乙二醇（EG）生产每年产生4600万吨二氧化碳当量排放。尽管电气化合成能实现该过程脱碳，但现有乙烯氧化系统因过电压问题导致能耗过高。本研究通过原位光致发光光谱技术，发现膜电极组件（MEA）电解槽中膜-阳极界面pH值升高，该现象源于氢氧根离子跨膜反向迁移。为解决此问题，作者提出阴极协同碳捕集策略：一方面利用碳捕集降低氢氧根通量，另一方面开发钌锡氧化物（RuSnOx）催化剂，特异性优先吸附*Cl而非*OH，从而高效驱动氯离子介导的乙烯氧化路径。该集成系统实现：

• 乙烯制乙二醇法拉第效率达94%

• 对10% CO₂浓度烟道气的碳捕集效率达91%

• 每生产1吨乙二醇同步封存0.60吨CO₂，工艺整体碳强度降至0.133吨CO₂当量/吨乙二醇，远低于全球平均水平（1.2吨CO₂当量/吨乙二醇）。

图一：局部微环境对电化学乙烯选择性氧化的影响. (a) 零间距膜电极组件电解槽中氯离子介导乙烯选择性氧化反应机理；(b) 三室流通电解池vs 零间距膜电极组件电解槽的乙烯氧化性能对比；(c) 膜-阳极界面原位pH监测与LSG染料pH响应光谱；(d) RuO₂旋转环盘电极实验：酸性/近中性条件下OER与ClOR竞争机制解析；(e) 100 mA cm⁻²电流密度下阴极pH演变（HER vs 10% CO₂碳捕集；(f) 耦合反应性能对比：乙烯氧化联用HER vs 碳捕集的阳极法拉第效率。

图二：近中性条件下RuO₂基混合金属氧化物催化乙烯选择性氧化。(a) RuSnOₓ高分辨透射电镜图像；(b) RuSnOₓ能量色散谱元素分布图； (c) 中性条件下旋转环盘电极实验：RuMOₓ催化剂单位ECSA的氯氧化分电流密度；(d) 1.8 V vs RHE恒定电位下RuMOₓ催化剂的乙烯氧化氯乙醇法拉第效率；(e) 原位条件下RuSnOₓ 以及 RuO₂ 的K边XANES谱；(f) RuSnOₓ在1.0~1.7 V vs RHE电位下原位表面增强拉曼光谱；(g) RuO₂(110)与RuMOₓ(110)（M=V/W/Sn）预吸附Oc的Bader电荷及∆G_*O→*OCl 能垒; (h) RuO₂/RuSnOₓ中Ru-Oc键的COHP分析。

图三：电催化乙二醇合成与碳捕集耦合系统。(a) 基于阳离子交换膜的微流动电解槽结构；(b) 铁单原子催化剂阴极碳捕集性能（10% CO₂/20% O₂/N₂）；(c) 10 mA cm⁻²电流密度下1%/2.5%/5%/10% CO₂进气浓度的碳捕集效率；(d) 宽电流密度区间的乙二醇法拉第效率及对应电解槽电压；(e) CO₂再生速率随电流密度变化曲线；(f) 近中性条件乙烯氯乙醇水解制EG的动力学核磁研究；(g) 集成系统15小时运行稳定性测试。

图四：电催化乙二醇合成与传统工艺对比。(a) 化石燃料乙烯耦合碳捕集的电化学乙二醇生产流程示意图；(b) 电催化乙二醇合成耦合碳捕集与传统乙二醇生产的能耗对比；(c) 电催化乙二醇合成耦合碳捕集工艺的温室气体排放强度；(d)电催化乙二醇合成与CO₂捕集耦合系统的技术经济分析；(e) 电化学乙二醇生产耦合碳捕集的成本构成。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41929-025-01392-9