中科院长春应化所/首尔大学/高丽大学JACS：尖晶石/岩盐核壳结构高熵氧化物用于选择性CO₂加氢
云深
全文概要
中科院长春应用化学研究所汪啸、宋术岩与韩国首尔大学Taeghwan Hyeon、高丽大学Seoin Back等团队合作，报道了一种通过熵重组策略设计的尖晶石/岩盐核壳结构高熵氧化物（HEO）催化剂J5-F5，其组成为(Mg,Co,Ni,Cu,Zn)₅(Fe,Cr,Mn,Al,Ga)₅Oᵧ。该催化剂在CO₂加氢逆水煤气变换反应（RWGS）中表现出卓越的催化活性和稳定性，质量活性高达318 μmolCO·gcat⁻¹·s⁻¹（380°C），优于多数非贵金属乃至贵金属催化剂。其核壳结构促进了多组分表面形成、氧空位生成和Cu的溶出，并通过增强氢传输加速了反应决速步。
本文要点
结构设计：通过尖晶石核（FMG）与岩盐壳（J14）的熵交换，构建热力学稳定的核壳异质结构，实现界面离子迁移与动态活性位点再生。
催化性能：J5-F5在380°C下CO₂转化率达35.6%，CO选择性超90%，且在高空速（400,000 mL·gcat⁻¹·h⁻¹）下仍保持高活性；长期测试85小时后活性保持85%以上，稳定性显著优于单相HEO。
机制研究：反应主要通过氧化还原路径进行，表面氧的还原为决速步；J5-F5具有优异的氢迁移能力，归因于丰富的金属位点、氧空位和多组分高熵表面的协同作用。
表征支持：原位XPS、DRIFTS和STEM等揭示Cu溶出、氧空位动态变化及氢氧物种的迁移过程，证实了结构-性能之间的构效关系。
文献详情
Ke Wang, Wooseok Lee, Rui Zhang, et al. Spinel/Rock Salt Core/Shell High-Entropy Oxides for Selective CO₂ Hydrogenation, J. Am. Chem. Soc. (2025)
DOI: 10.1021/jacs.5c07731
全文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c07731
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