华东理工大学ACS Catalysis：Pd-Fe-Zn三界面协同催化CO₂选择性加氢制乙醇
云深
全文概要
华东理工大学刘纪昌团队报道了一种具有三界面结构的PdFe/NaZnOₓ催化剂，用于高效催化CO₂加氢制乙醇。该催化剂通过Pd、Fe₃O₄与ZnO之间的协同作用，构建了独特的Pd–Fe₃O₄、Pd–ZnO和Fe₃O₄–ZnO三界面结构，显著提升了C1中间体的稳定与C–C偶联效率。实验表明，该催化剂在340°C、5 MPa条件下，乙醇时空产率达87.5mg·gcat⁻¹·h⁻¹，乙醇选择性为20.2%，优于多数已报道的贵金属与非贵金属催化剂。
本文要点
1. 结构特征： 三界面结构促进电子转移与中间体传输；NaZnOₓ提供主要CO₂吸附位点（0.125 mmol/g）；Pd与Fe₃O₄协同稳定H₂与中间体CO，其非解离CO活化能力为Fe/NaZnOₓ的4.1倍。
2. 催化性能： Pd促进Fe₃O₄原位碳化为Fe₅C₂（含量从46.7%提升至74.3%），形成Pd–Fe₅C₂界面驱动CO与CHₓ偶联；催化剂在72小时内表现稳定。
3. 机制研究： 结合CO₂/H₂/CO-TPD、in situ DRIFTS与DFT计算，揭示了CO₂在NaZnOₓ吸附、Pd/Fe₃O₄促进CO稳定与转化、以及Pd–Fe₅C₂界面实现C–C偶联的多步协同路径。
4. 应用潜力： 该催化剂在CO₂资源化利用中展现出良好的工业应用前景，为设计多界面协同催化体系提供了新策略。
文献详情
Yuling Ma, Xin Pu, Yangqin Liu, et al. Synergistic Catalysis over Pd–Fe–Zn with Triple-Interface Structures for Selective CO₂ Hydrogenation to Ethanol, ACS Catal. (2025) DOI: 10.1021/acscatal.5c03510
全文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c03510
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