福建师范大学陈大钦教授AOM: CsPbBr3钙钛矿量子点玻璃的超长荧光寿命

Wiley

2025-11-17

研究背景

全无机钙钛矿量子点（PeQDs）凭借可调带隙、高发光效率、优异吸收特性与高载流子迁移率，在光电器件领域成为研究焦点。不过，环境中湿气、氧气易影响其性能，将其封装在无机玻璃中，能有效解决稳定性难题，助力 CsPbX₃（X = Cl，Br，I）PeQDs@玻璃复合材料在背光显示、闪烁体等多领域应用拓展。其中，载流子和激子复合动力学，是评估PeQDs光学性能、理解发光机制的关键。胶体 PeQDs 光致发光（PL）衰减寿命约 10 纳秒（ns），但PeQDs@玻璃中，量子点在玻璃基体原位成核生长，与溶液中情况差异较大，其微观光学机制，尤其是 PL 寿命行为，仍待深入探究。

文章概述

福建师范大学陈大钦教授团队聚焦于载流子和激子重组动力学，系统研究了热处理温度对CsPbBr₃ PeQDs@玻璃荧光寿命急剧增长以及其对载流子动力学的影响。团队采用高温熔融法制备复合前驱体玻璃，经热处理从玻璃基体中原位析出CsPbBr₃量子点。团队有突破性发现：CsPbBr₃@玻璃的 PL 寿命可从纳秒延长至微秒，尤其是CsPbBr₃样品荧光寿命达到2 μs，这一现象在钙钛矿量子点玻璃领域尚未见报道。通过温度依赖的时间分辨 PL 光谱、飞秒瞬态吸收光谱及其变温测量，表明带隙内缺陷态作为载流子捕获中心，是超长PL衰减寿命出现的根源。该成果为PeQDs微观物理机制研究与应用推进，提供了全新视角与重要支撑，相关研究发表于AOM，有望推动钙钛矿量子点玻璃在光电器件领域的进一步发展。

图文导读

图1. (a)CsPbCl_(3-x) Br_x@glass (x=0~3) 样品的PL光谱：底部区域表示对应PL峰的卤素含量（x值）；(b)不同温度下热处理制备的CsPbCl_(3-x)Br_x@glass（x=0~3）样品的PL衰减寿命；(c)CsPbBr₃@glass样品的荧光寿命；(d)典型CsPbBr₃@glass样品的高分辨透射电镜（HRTEM）图像；(e)X射线衍射（XRD）图谱；(f)前驱体玻璃及520℃、540℃、560℃热处理制备的CsPbBr₃@glass的拉曼光谱。

图2. (a)不同热处理温度 (520℃、540℃、560℃) 制备的CsPbBr₃@glass在400 nm飞秒激光激发下的伪色TA光谱，其中ΔA表示TAS信号强度；(b)CsPbBr₃@glass样品与胶体CsPbBr₃在2 ps探测时间下的TA光谱对比；(c)带边观测的归一化GSB动力学曲线；(d)通过玻尔兹曼分布进行拟合（灰色线）从而提取520℃热处理CsPbBr₃@glass的热载子温度，对应归一化延迟时间（0.2~3 ps)的TA光谱分布；(e)载流子温度随延迟时间变化及单指数拟合曲线; (f)用于阐释CsPbBr₃@glass的激子弛豫过程及其超长衰减寿命特性的物理模型。

图3. (a) 各个CsPbBr₃@glass样品积分后的PL强度随测试温度变化曲线，用于拟合激子结合能；采用热处理法制备的CsPbBr₃@glass样品在(b) 520℃、(c) 540℃、(d) 560℃及(e)胶体CsPbBr₃ PeQDs样品的变温PL寿命曲线；(f)四组样品对应的PL寿命随测试温度变化关系。

图4. 560℃热处理的CsPbBr₃@glass的伪彩色TA光谱，分别在(a) 80 K和(b) 250 K下观测，图b插图为80 K、150 K及250 K温度下的2 ps时瞬态吸收光谱对比 (c) 520℃和(d) 560℃热处理的CsPbBr₃@glass在GSB处的变温瞬态吸收动力学曲线（横坐标轴在4 ps处进行分段划分，4 ps前以1 ps为间隔，4 ps后采用对数刻度）。

期刊简介

Advanced Optical Materials是一个国际性的、跨学科的论坛，针对材料科学的同行评审论文，重点关注光-物质相互作用的各个方面。致力于光子学、等离子体、超材料等领域的突破性发现和基础研究。