昆明理工大学胡觉/北大深研院杨世/香港城大黄勃龙AM：MOF重构的时空调控策略助力高效析氧

纳米人

2025-12-15

近日，昆明理工大学胡觉教授和北京大学深圳研究生院杨世和教授、香港城市大学黄勃龙教授研究团队在电催化析氧反应（OER）催化剂领域取得关键突破，创新性地提出时空解耦重构策略，揭示了双金属节点金属有机框架（MOF）催化剂的动态重构机制及其对催化性能的调控规律，为高效稳定OER催化剂的精准设计提供了全新思路。该成果发表在国际权威期刊Advanced Materials上。

电解水制氢是实现清洁能源转化与存储的核心技术。其中，阳极OER因动力学缓慢成为制约电解效率的关键瓶颈。目前，贵金属基催化剂的成本高昂、资源稀缺，难以满足大规模应用需求。MOF材料凭借独特的结构可调性在催化剂设计中备受关注，但MOF在OER过程中的动态重构机制复杂，多金属位点的竞争氧化问题导致活性中心作用模糊，传统表征技术难以追踪异步演化过程，极大限制了高性能催化剂的开发。当前，厘清电催化剂在OER过程中活性位点的动态重构机制，是开发高效催化剂的关键前提，至今仍缺乏深入认知。

针对这一领域难题，提出了MOF重构的时空异步调控策略，通过轨道耦合的孔道微环境驱动空间分离的铁/镍金属节点发生分阶段动力学重构。团队集成了原位X射线吸收光谱（In-situ XAS）、原位拉曼光谱与实时反应动力学追踪的多模态原位表征平台，揭示了重构过程的调控机制及跨尺度动力学规律。首次在原子-介观尺度上清晰揭示了MOF从铁基活性相到镍铁基高活性相的重构动力学实时监测，功能分区的孔道结构强化了铁-镍节点间的协同作用，而自适应缺陷、键弛豫及结构再生效应共同调控了催化动力学行为，最终实现了析氧反应活性的显著提升。这种动态追踪方法将MOF重构的时空调控与多尺度动态追踪相结合的创新方法，不仅深化了对析氧反应（OER）催化剂动态行为的基础认知，还为MOF催化剂的设计提供了全新范式。

本文要点

要点1.首次实现MOF材料的时空解耦重构：以往关于MOF基OER催化剂的研究多聚焦于静态结构设计或均相动态重构。研究创新性提出MOF重构的时空异步调控策略，在MOF骨架中实现铁、镍金属节点的时间分阶段动力学重构：Fe节点可快速转化为α-FeOOH（循环次数＜1），而Ni节点则延迟转变为Ni(OH)₂，并在约1000次循环后与铁协同重构为NiFeOOH。这种异步重构模式规避了竞争性氧化，稳定了活性组分间的协同作用，实现了催化活性与稳定性的双重优化，是催化剂设计领域的范式革新。

要点2.构建多模态原位诊断平台实现实时动态追踪：整合了首个集成原位X射线吸收光谱、原位拉曼光谱与实时动力学模拟的多模态原位诊断平台，可在原子层面追踪MOF的重构过程、中间体吸附能及动力学能垒演变。此类跨尺度的机理认知具有开创性，填补了动态重构下催化剂构效关系研究的关键空白。

Q. Qi, C. Zhang, and T. Guo, et al. “ Spatiotemporal Control of MOF Reconstruction Unlocks Efficient Oxygen Evolution.” Adv. Mater. (2025): e15800.

DOI: 10.1002/adma.202515800

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202515800

作者介绍

胡觉，女，昆明理工大学冶金与能源工程学院教授、博士生导师，入选“国家高层次人才支持计划”青年人才、云南省“兴滇英才支持计划”云岭学者，云南省杰出青年基金获得者。兼任西南联合研究生院博士生导师、中国能源学会专家委员会委员、昆明能源研究会副理事长、《Discover Electrochemistry》期刊客座编辑、《Energy Reviews》、《Sustainable Carbon Materials》、《工程科学学报》期刊青年编委。依托非常规冶金教育部重点实验室，近年来主持国家高层次人才支持计划、国家自然科学基金、云南省杰出青年基金、云南省优秀青年基金、企业横向项目等14项，以第一/通讯作者在Joule、Advanced Materials、Energy & Environmental Science、Journal of the American Chemistry Society等期刊发表学术论文110余篇，独立出版学术专著2部，主编教材3部，获授权国家发明专利18件，获云南省自然科学二等奖（排名第1）。

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