上海电力/乌特勒支/华东理工/精密测量院Advs: AI知识图谱解析甲烷选择性转化

Wiley

2026-02-04

甲烷（CH₄）选择性转化为碳基化合物，是自然界与化工领域最具前景的反应之一。当前，为实现低碳经济和碳中和目标，高效甲烷选择性转化技术备受关注。在催化领域，该反应通常通过水和氧化剂重整工艺实现，常结合负载钯的金属氧化物、金钯合金纳米颗粒以及金改性沸石等金属催化剂使用。尽管为开发和验证有效的甲烷选择性转化催化剂已投入大量实验努力，但这些试错过程需要研究人员投入大量精力，且常面临可重复性以及工业应用难题。甲烷选择性转化涉及氧化剂的表面吸附、甲烷C-H键活化以及过氧化控制等复杂反应过程，要理解甲烷转化这一复杂过程，关键在于揭示产物选择性与甲烷转化率之间的内在关联。因此，为了更好地帮助研究人员基于不同需求高效地筛选甲烷转化催化剂，特别是筛选在适合甲烷转化工业化应用条件下高选择性和转化率的催化剂就显得尤为重要。

上海电力大学潘慧、闵宇霖教授课题组、乌特勒支大学徐博雨，华东理工大学鞠峰、凌昊教授课题组与中国科学院精密测量科学与技术创新研究院齐国栋、徐君、邓风研究员团队联合报道了借助大语言模型分析过去二十年间发表的1059篇甲烷选择性转化研究论文，构建了呈现催化材料、反应条件、目标产物、催化性能等要素间的复杂关联的甲烷知识图谱（CH₄-KG），并进一步基于耦合了深度神经网络（DNN）和甲烷知识网络图谱（CH₄-KG）的耦合模型（DNN-KG）并结合动力学计算，预测不同催化剂在不同反应温度和反应压力下甲烷氧化制甲醇的催化性能。研究结果发现，具有金属活性位点和多功能载体特性的催化剂，在适合工业化生产的温和条件下可能展现出高活性。相关结果发表在Advanced Science上。

研究人员首先基于大语言模型从过去二十年间发表的1059篇甲烷选择性转化研究论文中系统提取出关于甲烷转化的11类实体类型及32种相关关系类型，并构建甲烷知识网络图谱（图1）。该知识网络图谱以结构化形式直观呈现催化材料、反应条件、目标产物、催化性能等要素间的复杂关联，不仅大幅缩短文献综述所需时间，更清晰展现反应过程全貌，助力科研人员识别最佳催化工艺、评估反应条件及追踪发展趋势。为提升使用便捷性，我们将其整合至交互式用户界面，支持用户直观发现催化材料与反应条件之间的关联性。

图1 甲烷知识网络图谱的构建策略。

研究人员进一步构建了深度神经网络（DNN）与甲烷知识网络图谱（CH₄-KG）的耦合模型（DNN-KG），用于预测不同催化材料在各类反应条件下的甲烷氧化制甲醇性能（图2）。我们在温度300-800 K、压力1-30 bar的反应条件范围，对沸石基、过渡金属基、贵金属基及金属盐基催化剂等不同材料的甲烷氧化制甲醇选择性与转化率进行了预测分析。预测结果表明：具有多功能载体的贵金属催化剂将在甲烷选择性转化方面具有应用潜力（图3）。

图2 耦合模型（DNN-KG）的构建

图3 反应压力10.0 bar 和反应温度500 K下甲醇选择性和甲烷转化率的预测结果

本研究提出的策略——包括CH₄-KG构建、DNN预测及动力学计算，为甲烷选择性转化的实验设计提供了理论假设，有望深化甲烷选择性转化领域的认知。这些研究成果将为甲烷转化技术的规模化应用提供助力，有效突破催化剂寿命、放大生产、排放控制及成本效益等关键瓶颈。拓展DNN-KG方法的应用范围是未来研究的重要方向。甲烷转化实验的成功验证表明，这一框架具有强大的通用性，可轻松适配其他催化反应体系，例如电催化和光催化系统。

期刊简介

Advanced Science 是Wiley旗下创刊于2014年的优质开源期刊，发表材料科学、物理化学、生物医药、工程等各领域的创新成果与前沿进展。期刊为致力于最大程度地向公众传播科研成果，所有文章均可免费获取。被Medline收录，PubMed可查。最新影响因子为17.521，中科院2021年SCI期刊分区材料科学大类Q1区、工程技术大类Q1区。