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米测MeLab

2026-02-28

特别说明：本文由米测技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。

编辑丨风云

研究背景

金属卤化物钙钛矿发光二极管（PeLEDs）因其卓越的外量子效率（EQE）、易于调节的颜色和低成本的溶液处理工艺，被视为极具潜力的下一代显示技术。

关键问题

目前，PeLEDs的应用主要存在以下问题：

1、表面缺陷限制效率瓶颈

目前PeLEDs的效率仍落后于有机LED（OLED），主要瓶颈在于电荷限制不足以及薄膜表面的缺陷引起的非辐射复合，降低了器件的整体发光效率。

2、随机相分布阻碍了电荷传输

准二维钙钛矿通常由混合且随机分布的3D和2D相组成，显著的能量无序会中断电荷传输，导致器件效率受损。

新思路

有鉴于此，吉林大学纪文宇、谢文法、东南大学陆海洲、北京交通大学唐爱伟和复旦大学杨迎国等人报道了一种通过简单的单步旋涂法自发形成的3D/2D垂直取向钙钛矿异质结，该结构能有效限制载流子，并将辐射区域从缺陷丰富的表面区域转移开。值得注意的是，顶层的2D钙钛矿表现出褶皱的表面形貌，可提供高达45.4%的光提取效率。最终得到的PeLEDs在绿光发射下实现了42.9%的EQE（认证值为42.3%）。该工作为未来制造高效率PeLEDs提供了策略上的启示。

技术方案：

1、构建了垂直梯度的3D/2D异质结

PVK/PEIE双层结构中，PEIE通过氢键引导有序自组装，-OH与Pb²⁺配位调节结晶，构建垂直梯度3D/2D异质结，实现了相垂直对齐堆叠，将激子形成区移离表面缺陷区。

2、解析了钙钛矿异质结的生长机制

PEIE诱导快速多相核化，n=1相优先在界面定向形成，3D相通过2D晶粒融合生长建立成分梯度，最终形成有序3D/2D异质结，促进激子在界面高效形成。

3、表征了钙钛矿薄膜

目标薄膜PLQE提升至97%，激子寿命延长至117.8 ns，无针孔且界面接触紧密，褶皱表面形貌规整，粗糙度>22 nm有效提升光提取效率，打破了全反射限制。

4、验证了LED器件性能

3D/2D异质结构建类II型能带排列，激子限制在异质结区域，光提取效率45.4%，器件峰值EQE达42.9%，寿命延长3.6倍，展现出优异综合性能。

技术优势：

1、构建了有序垂直梯度异质结

研究利用PEIE界面模板，实现了从底部水平对齐的3D相到顶部有序2D相的自发演变，有效隔离了表面缺陷并强化了电荷限制。

2、实现了创纪录的光学提取与器件效率

通过钙钛矿薄膜天然形成的褶皱形貌结合优化的激子形成区域，实现了45.4%的超高光提取效率，并刷新了绿光PeLEDs外量子效率纪录（42.9%）。

技术细节

界面调控的钙钛矿薄膜

研究团队采用PVK/PEIE双层结构作为空穴传输层，其中PEIE起到了关键的界面模板作用。GIWAXS分析显示，PVK分子以edge-on取向暴露氮原子，与PEIE的-OH基团形成氢键，引导PEIE形成有序的自组装分子层。FTIR和XPS测量证实了PEIE中的-OH基团与钙钛矿前驱体中的Pb²⁺之间存在强配位作用，这些高密度的锚定位点有效调节了钙钛矿的初始结晶。实验对比了在PVK（对照组）和PVK/PEIE（目标组）上的钙钛矿成膜情况。对照组薄膜呈现出随机混合的相分布和取向；而目标组薄膜在OOP方向表现出明显的衍射点，表明3D和2D相均呈现垂直对齐堆叠。通过深度相关的物相比例计算发现，目标组薄膜从表面到体部呈现阶梯状的相分布变化，证明成功构建了垂直梯度的3D/2D异质结，这种结构能将激子形成区移离表面缺陷区。

图  钙钛矿异质结的表征

钙钛矿异质结的生长机制

通过原位GIWAXS实时监测发现，PEIE提供的锚定点显著改变了结晶动力学。对照组在滴加反溶剂后结晶缓慢且随机；而目标组在滴加反溶剂后立即出现明显的n=1相信号，表明发生了由PEIE诱导的快速多相核化。这种受控的生长过程使得n=1相的小晶体首先在界面处定向形成，并随着退火过程进一步融合生长。 随着结晶的深入，底层3D相通过定向2D晶粒的融合形成，消耗了大量[PbBr₆]⁴⁻八面体，导致局部Pb²⁺浓度下降，从而自发建立起成分梯度。最终，富含配体的2D相在3D层上方生长，形成了高度有序的3D/2D异质结。共聚焦荧光光谱和瞬态吸收测量进一步证实了这种空间相分离，观察到从钙钛矿表面激发时2D发射明显增强，且2D向3D的能量转移受到抑制，有利于激子在异质结界面处高效形成。

图  3D/2D发光异质结的形成机理

钙钛矿薄膜的表征

光学性质表征显示，目标薄膜的PLQE从85%提升至97%，TRPL测得的激子寿命也从98.8 ns延长至117.8 ns，这归功于异质结结构带来的有效缺陷钝化和增强的辐射复合。稳态荧光光谱表明，小n相的发射受到抑制，减少了不必要的能量转移路径，使载流子能直接在3D相中形成激子。在形貌上，SEM观察到对照组薄膜存在针孔和空洞，这是由于在缺乏锚定位点的衬底上结晶失控导致的；而目标组薄膜不仅无针孔，且与底层界面接触紧密。尽管两组薄膜都具有特殊的褶皱表面形貌（由长链有机分子引起），但目标组的结构更加规整。这种粗糙度（均方根粗糙度>22 nm，涟漪深度约70 nm）对于提升光提取效率至关重要，能打破全反射限制，让更多的光子溢出器件表面。

图  钙钛矿薄膜的光学和形貌特性

LED器件性能

研究者构建了ITO/PVK/PEIE/Perovskite/B3PyMPM/LiF/Al结构的PeLEDs。UPS分析揭示该3D/2D结构形成了类II型能带排列，在3D和2D界面处存在空穴传输壁垒，从而将激子牢牢限制在异质结区域。由于激子形成区域被优化至距离空穴传输层约25 nm处，模拟计算显示其光提取效率（LEE）高达45.4%，这是实现超高效率的关键。 实验结果显示，目标器件实现了42.9%的峰值EQE（认证值为42.3%），远超对照组的20.9%，且分布极其均匀（RSD仅6%）。此外，该器件展现出标准的Lambertian发射分布和与观察角度无关的电致发光光谱。在稳定性方面，异质结结构使器件寿命比对照组延长了3.6倍，证明了该结构在提升PeLEDs综合性能方面的可靠性与优越性。

图  PeLED的器械性能

展望

本研究通过引入PEIE功能化界面，成功开发了一种制备高度有序、垂直取向的3D/2D钙钛矿异质结的新方法。这种通过单步法形成的特殊异质结，结合钙钛矿薄膜的自然褶皱形貌，不仅实现了近乎完美的电荷限制和高效的光提取，还将绿光PeLEDs的EQE推向了42.9%的新高度。该工作为解决钙钛矿材料中的能量无序问题提供了通用平台，也为未来高性能钙钛矿光电器件的架构创新奠定了基础。

参考文献：

Peng, J., Xue, X., Liu, S. et al. Maximizing perovskite electroluminescence with ordered 3D/2D heterojunction. Nature (2026). 

https://doi.org/10.1038/s41586-026-10134-1