ACS Catal.：CeO₂/InNi₃C₀.₅高效催化剂用于逆水煤气变换反应

云深

2026-03-16

全文概要

华中科技大学郭利民研究团队、武汉第二船舶设计研究所Guobao Jiang和泰国朱拉隆功大学Prapan Kuchonthara等研究团队报道了一种通过构建纳米CeO₂与块体InNi₃C₀.₅碳化物之间的界面结构，成功制备出高性能逆水煤气变换（RWGS）催化剂。该催化剂在600°C下展现出优异的CO产率（7358 μmol·g⁻¹·s⁻¹）和超过100小时的稳定性，远超目前已报道的大多数催化剂。研究表明，CeO₂的引入不仅增强了CO₂吸附能力，还引入了新的甲酸盐介导反应路径，与原有的氧化还原路径协同作用，显著提升了反应动力学。该“氧化物-碳化物界面”策略在Y₂O₃和MgO等其他氧化物体系中同样有效，具有广泛的适用性。

本文要点

1. 结构设计与合成：通过两步草酸盐共沉淀法合成了CeO₂修饰的InNi₃C₀.₅催化剂。HR-TEM和XPS证实CeO₂纳米颗粒均匀分布在InNi₃C₀.₅表面，并发生电子转移，形成稳定的CeO₂-InNi₃C₀.₅界面。

2. 催化性能：30CeO₂/InNi₃C₀.₅在600°C、WHSV高达12,000 L·g⁻¹·h⁻¹条件下，CO产率达到7358 μmol·g⁻¹·s⁻¹，CO选择性>97%，并在100小时稳定性测试中保持97.1%的初始活性，显著优于未修饰的InNi₃C₀.₅。

3. 机理阐释：CO₂-TPD、TPSR和原位DRIFTS揭示，CeO₂的引入不仅增强了CO₂吸附，还激活了甲酸盐中间体路径（HCOO*），与InNi₃C₀.₅本身的氧化还原路径并行，构成双路径协同机制。XPS和H₂-TPR进一步证实CeO₂与InNi₃C₀.₅之间存在强电子相互作用，促进氧空位生成和H₂活化。

4. 策略普适性：该“氧化物-碳化物界面”策略同样适用于Y₂O₃和MgO修饰的InNi₃C₀.₅催化剂，均表现出显著的活性提升，验证了该设计思路的广泛适用性。

文献详情

Biao Gao, Wenbo Gao, Wei Deng, et al. CeO₂/InNi₃C₀.₅ as High-Performance Catalysts for the Reverse Water-Gas Shift Reaction, ACS Catal. (2025) DOI: 10.1021/acscatal.6c00590

全文链接

https://doi.org/10.1021/acscatal.6c00590