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ACS Catal.：Cu改性CeTiO₂催化剂通过晶格氧活化与吸附位点调控实现NOₓ和CO协同高效脱除

云深
2026-03-16


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全文概要

清华大学陈建军等研究团队报道了通过向CeTiO₂催化剂中引入适量Cu组分，成功制备了Cu₂/CeTiO₂催化剂，在225–325 °C的宽温度窗口内实现了NOₓ和CO同时转化率超过90%。结合多种表征手段与理论计算，揭示了Cu掺杂的双重功能：一方面通过电子调控降低Ce和Ti的价态，增强晶格氧的活化与迁移能力，促进CO氧化反应遵循Mars-van Krevelen机理；另一方面，Cu位点作为CO的特异性吸附位点，显著削弱了与NH₃和NO的竞争吸附。该研究为协同脱除CO和NOₓ提供了新的催化剂设计策略。

本文要点

  1. 协同催化性能：优化后的Cu₂/CeTiO₂催化剂在225–325 °C范围内实现NOₓ和CO同步转化率>90%，显著优于未改性CeTiO₂（无协同T₉₀窗口）。过量Cu掺杂（Cu₅/CeTiO₂）则会降低NH₃-SCR活性和N₂选择性。

  2. 晶格氧活化机制：Cu的电子捐赠效应降低了Ce和Ti的价态（XPS中Ce³⁺比例提升至34.33%），削弱了Ce–O键强度，增强了晶格氧的迁移性。EPR、Raman及H₂-TPR证实氧空位增多、晶格氧还原温度降低，CO氧化遵循MvK机理，瞬态反应中Cu₂/CeTiO₂的CO转化率（~30%）远超CeTiO₂（<3%）。

  3. CO吸附能力增强：DFT计算表明，Cu位点对CO的吸附能（-0.44 eV）显著高于CeTiO₂上的Ce位点（-0.05 eV）和Ti位点（-0.14 eV）。PDOS与COHP分析显示，Cu位点与CO之间形成了较强的σ-授受和π-反馈键，尤其是π-反馈作用显著增强了Cu–C键合强度。

  4. 竞争吸附消除：在CeTiO₂上，NH₃和NO强烈抑制CO氧化；而Cu₂/CeTiO₂上，NH₃抑制作用减弱，NO几乎无影响。DFT与DRIFTS证实，Cu掺杂后CO吸附于Cu位点，NO仍吸附于Ce/Ti位点，NH₃与CO的吸附能差减小（从~0.6 eV降至0.42 eV），有效缓解了反应气氛间的位点竞争。

https://pubs.acs.org/cms/10.1021/acscatal.6c00609/asset/images/large/cs6c00609_0001.jpeg

文献详情

Xinhao Bai, Peng Wu, Jianjun Chen, et al. The Dual Function of Lattice Oxygen Activation and Adsorption Site Regulation by Cu in CeTiO₂ Catalysts: Advancing Simultaneous Catalytic Removal of NOₓ and CO, ACS Catal. (2026) DOI: 10.1021/acscatal.6c00609

全文链接

https://doi.org/10.1021/acscatal.6c00609




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