继3篇Science之后，他，再发Nature！

米测MeLab

2026-04-20

特别说明：本文由米测技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。

编辑丨风云

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研究背景

钙钛矿太阳能电池（PSCs）是极具潜力的新一代薄膜光伏技术，因其高效率和低成本制造而备受关注。

关键问题

目前，PSCs的应用主要存在以下问题：

1、传统试错法材料研发低效

目前的界面钝化材料开发严重依赖化学直觉和低通量的实验试错，这不仅限制了可探索的化学空间，且难以揭示材料结构与器件性能间的深层物理逻辑。

2、手动制备工艺缺乏重复性

钙钛矿电池制备对操作细节极度敏感，手动操作产生的误差导致实验数据保真度低，难以支持高精度机器学习模型的迭代优化，阻碍了器件性能的进一步突破。

新思路

有鉴于此，香港城市大学朱宗龙、曾晓成及剑桥大学Samuel D. Stranks等人引入了一种自主闭环框架，将机器学习（ML）驱动的材料发现与自动化制造平台相结合。该系统利用主动学习和量子建模快速识别高性能分子，同时平台利用贝叶斯优化和符号回归反馈回路持续优化制造工艺。这种集成方法发现了一种钝化分子5-(氨基甲基)烟腈氢碘酸盐(5ANI)，使0.05 cm²电池的功率转换效率（PCE）达到27.22%（认证效率27.18%），21.4 cm²组件效率达到23.49%。此外，器件表现出卓越的长期稳定性，在运行1,200小时后仍保留98.7%的初始效率。至关重要的是，自动化平台实现的效率重复性是手动制造的近5倍。这项工作建立了一个协同ML发现与高保真自动化制造数据的闭环系统，为光伏和材料领域的自主研发树立了标杆。

1、开发了一套集成化学空间探索、ML模型构建与自动化制造的闭环系统

研究人员开发了集成化学空间探索、ML模型与自动化制造的闭环系统，构建了18,264种化合物虚拟库，主动学习结合DFT与实验数据预测钝化潜力，贝叶斯优化迭代优化器件效率。

2、量化预测了整个化学空间内的器件效率

研究人员采用SISSO可解释机器学习框架，发现分子体积和功函数是决定PCE的关键特征，NGBoost算法几分钟内筛选近18,000种材料，确定了含吡啶和氰基的高预测PCE化合物。

3、验证了闭环框架在提升实用价值方面的卓越成效

研究人员基于贝叶斯优化自动化平台，9轮迭代PCE提升至23.87%，引入5ANI后实现27.22%效率和27.18%认证MPPT效率，重复性提升5倍，1200小时后保持98.7%效率。

4、探究了性能提升的物理本质

5ANI处理后钙钛矿薄膜QFLS最高，ΔQFLS仅19 meV，EL效率11.2%，光学PCE均匀性优异，表面功函数降低优化能级排列，有效消除深层陷阱能级，实现了卓越缺陷修复与载流子平衡。

技术优势：

1、首次提出了“材料筛选+自主制造”全闭环框架

本文首次将基于符号回归的可解释ML发现模型与贝叶斯优化的自动化实验平台集成，实现了从分子设计到高性能器件产出的全自主流程。

2、实现了破纪录的效率与重复性

研究通过自主发现的新型分子5ANI，不仅创造了27.22%的超高PCE，更将制造工艺的变异系数（CV）降低至手动操作的五分之一左右，极大推动了实验室技术向产业化的迁移。

技术细节

闭环自动化发现流程

本研究开发了一套集成化学空间探索、ML模型构建与自动化制造的闭环系统。研究人员首先利用RDKit构建了一个包含18,264种化合物的虚拟库，系统性地对苯烷基胺支架进行九种功能基团的异构化替换，确保了化学空间的广泛覆盖。随后，通过主动学习（Active Learning）循环，将高通量的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算与实验数据结合，从已知的钝化分子中提取结构-性能关系，从而精确预测虚拟库中各分子的钝化潜力。在制造端，自动化平台采用贝叶斯优化（BO）和符号回归（SR）逻辑，通过“制备-测试-反馈”的循环迭代优化器件效率。自动化制备提供的高精度、高保真数据是ML模型成功的基石，它消除了人为操作的随机性，确保模型能够学习到钙钛矿薄膜制备、界面钝化策略与器件性能间的真实关联。

图  ML驱动的材料开发和自动化制造工作流程

通过机器学习发现界面材料

传统的界面钝化研究受限于人工直觉，往往会忽略极具潜力的分子类别。本研究采用了基于SISSO的可解释机器学习框架，量化预测了整个化学空间内的器件效率（PCE）。研究发现，分子的体积（V_m）和钝化后表面的功函数（EWF）是决定 PCE 的最关键特征。通过SISSO 生成的数学表达式清晰地揭示了分子性质（如偶极矩P_m、LUMO能级）与界面能效（如形成能E_c）之间的非线性耦合关系。利用NGBoost算法显著降低了计算成本，使系统能在几分钟内筛选近 18,000种材料。筛选结果表明，含吡啶和氰基（-CN）的化合物表现出最高的预测PCE。通过阶梯式筛选协议，研究者锁定了包括5ANI在内的4种高合成可行性分子，第一性原理计算验证了其优异的带隙对齐和缺陷钝化能力，为后续实验提供了明确的理性设计指导。

图  用于钙钛矿钝化材料设计的可解释ML驱动框架

自动化制造与优化

自动化平台基于贝叶斯优化逻辑，通过高斯过程模型模拟器件效率，并利用q-Expected Improvement函数规划实验路径。在未钝化的对照组中，平台仅通过9轮迭代就将PCE提升至23.87%。引入ML发现的5ANI分子后，自动化平台完成了界面钝化工艺的精细调节，最终实现0.05 cm²器件27.22%的效率和27.18%的认证MPPT效率。在扩展至21.4 cm²的组件时，效率依然高达23.49%，展现了极强的扩展性。更显著的突破在于重复性：手动制造的效率变异系数（CV）为4.99%，而自动化平台将其大幅压缩至1.05%，实现了近5倍的精度提升。此外，5ANI钝化器件在1,200小时持续运行后保持了98.7%的初始效率，并在85°C/85%RH的极端湿热环境下表现出最佳的稳定性，验证了该闭环框架在提升实用价值方面的卓越成效。

利用自动化平台制备的钙钛矿太阳能电池器件的性能分析

阐明钝化机制

为探究性能提升的物理本质，研究者分析了薄膜的载流子动力学。准费米能级分裂（QFLS）测试显示，5ANI处理后的钙钛矿薄膜表现出最高的QFLS值，且引入电子传输层（C₆₀）后的QFLS损失（ΔQFLS）仅为19 meV，显著低于对照组，表明其极大地抑制了界面非辐射复合损失。电致发光（EL）效率达到11.2%，进一步佐证了电荷注入下的低能耗损失。光学PCE映射图揭示，5ANI钝化后的器件在空间分布上具有极高的均匀性，其“光学PCE紊乱度”（FWHM）远小于对照组。开尔文探针力显微镜（KPFM）测量显示表面功函数显著降低，优化了能级排列，促进了电子提取。热导纳谱（TAS）分析则证实5ANI有效消除了0.4–0.5 eV的深层陷阱能级。这些多尺度表征共同证明了5ANI能够实现卓越的表面缺陷修复与载流子平衡。

图  能量损失和缺陷钝化效应的研究

展望

本研究建立了一个协同智能算法与机器人自动化的通用闭环研究范式，打破了传统钙钛矿电池研发的“试错”僵局。通过揭示原子级的结构-性能物理关系，理性设计并验证了新型高效钝化分子 5ANI，不仅创造了实验室级别的超高效率，更通过高精度的自动化制造解决了长期困扰光伏领域的重复性难题。该框架为加速光伏及其他能源材料的自主发现与工业化应用奠定了坚实基础。

参考文献：

Gao, D., Lu, S., Zhang, C. et al. Autonomous closed-loop framework for reproducible perovskite solar cells. Nature (2026). 

https://doi.org/10.1038/s41586-026-10482-y