南京大学徐骏团队Adv. Optical Mater.：PEAI缺陷钝化，实现高效稳定硅基钙钛矿LED

Wiley

2026-05-11

研究背景

近红外钙钛矿发光二极管（LED）凭借优异的光电性能，在生物成像、光通信等前沿领域展现出不可替代的应用潜力，成为集成光子芯片发展的核心候选器件。然而，钙钛矿材料固有的本征缺陷以及对水氧环境的高度敏感性，导致硅基钙钛矿LED在空气环境中性能急剧衰减，外量子效率（EQE）和使用寿命难以满足实际应用需求。

尽管科研界已通过器件结构优化、有机/无机添加剂修饰等方法尝试改善性能，但现有技术仍面临三大核心挑战：一是缺陷钝化不彻底，非辐射复合损失严重；二是钙钛矿与硅基衬底、电荷传输层之间能级失配，载流子注入不平衡；三是空气制备过程中环境因素导致的材料降解问题。因此，开发兼具高效缺陷钝化、能级精准调控与环境稳定性增强的一体化策略，成为推动硅基钙钛矿LED产业化的关键突破口。

文章概述

近日，南京大学/南通大学院徐骏教授团队与曲阜师范大学研究人员，提出一种基于2-苯乙基碘化铵（PEAI）的多效缺陷工程策略，成功实现了可空气环境制备的高效稳定硅基钙钛矿LED。该策略的创新性在于通过PEA⁺阳离子的多重协同作用，同时解决缺陷钝化、能级对齐与环境稳定性三大难题：一方面，PEA⁺填充MAPbI₃钙钛矿中的MA⁺和I^-空位，与表面未配位Pb²⁺结合，显著降低缺陷态密度；另一方面，较大的PEA⁺阳离子诱导Pb-I八面体晶格畸变，精准调控钙钛矿能带结构，优化器件能级对齐；此外，PEAI形成的疏水屏障有效隔绝水氧，抑制材料降解。基于该策略，空气制备的硅基钙钛矿LED在40-60相对湿度下，峰值EQE 达到 13.6%（761 nm处），创下空气环境制备硅基钙钛矿异质LED的最高效率记录；同时器件T₅₀寿命从70分钟延长至160分钟，稳定性提升129%，为硅基钙钛矿光电器件在空气环境中的规模化制备提供了普适性解决方案。

图文导读

【图1】 PEAI浓度对钙钛矿薄膜结构与光学性能的调控。a）AFM图像显示，PEAI修饰使薄膜表面粗糙度（Ra）从10.8 nm降至3.6 nm，表面平整度显著提升；b）晶粒尺寸分布表明，PEAI诱导高密度成核，使晶粒尺寸从50-300 nm调整为50-150 nm的致密颗粒；c）PL与吸收光谱显示，PEAI修饰使吸收边锐化，PL强度最大提升27倍，峰位蓝移至734 nm；d）XRD 图谱证实，PEAI与3D钙钛矿形成混合2D/3D相，晶格膨胀表明PEA+成功嵌入晶格，实现晶体结构调控。

【图2】 硅基钙钛矿LED的结构与核心性能。a）器件采用Al/p-Si/CBP:poly-TPD/钙钛矿/ZnO/ITO异质结结构，适配硅基集成需求；b）能级对齐示意图展示PEAI修饰后载流子传输障碍降低；c）3V驱动下，PEAI修饰器件的EL强度较原始器件提升190倍，发射峰位于761 nm；d）电流密度-电压曲线表明修饰后器件导电性与载流子注入效率显著改善；e）最优器件EQE在184 mA/cm²时达到13.6%，为空气制备同类器件的最高值；f）稳定性测试显示，PEAI修饰器件在3V 偏压下T50寿命延长至160分钟，有效抑制MA⁺挥发导致的降解。

【图3】 PEAI的钝化机制与载流子动力学调控。a）MAPbI₃钙钛矿在水氧环境下的降解路径，MAI流失导致PbI₂空位形成；b）PEAI的双重钝化作用：PEA⁺与表面未配位Pb²⁺结合，I^-填充卤素空位；c）ESR光谱证实PEAI修饰显著抑制Pb²⁺氧化，减少缺陷态密度；d）时间分辨PL显示，PEAI修饰使载流子辐射复合寿命延长，非辐射复合被有效抑制；e-f）变温PL揭示PEAI修饰后电子-声子耦合减弱；g）Huang-Rhys因子从6.01降至3.23，证实电子-声子耦合减弱，发光效率提升；h-j）XPS表征表明PEAI在薄膜表面和体相均实现有效钝化，改善化学环境稳定性。

【图4】 PEAI对能级结构与界面电势的调控机制。a）PEAI的三重作用：缺陷填充、晶格畸变调控、疏水防护；b）能级对齐与载流子动力学示意图，展示PEAI修饰后载流子传输路径优化；c-d）AFM与KPFM表征显示，PEAI修饰使ZnO/钙钛矿界面电势降从20 mV提升至22.3 mV，内建电场从626 V/cm降至47 V/cm，有效缓解能级失配，提升载流子注入平衡。

结论

该研究通过PEAI辅助缺陷钝化策略，实现了硅基钙钛矿LED效率与稳定性的协同突破，其核心创新点在于揭示了PEAI在缺陷钝化、晶格调控与环境防护方面的协同作用机制，为解决硅基钙钛矿光电器件的空气加工难题提供了全新思路。13.6%的峰值EQE与160分钟的长寿命，不仅验证了该策略的有效性，更推动了硅基钙钛矿LED向实际应用迈进。该方法无需复杂设备，兼容空气规模化制备工艺，且对其他钙钛矿基光电器件（如太阳能电池、光电探测器）具有普适性，为钙钛矿与硅基集成电路的集成提供了关键技术支撑，对生物成像、光通信等领域的器件性能研究具有重要意义。

期刊简介

Advanced Optical Materials是一个国际性的、跨学科的论坛，针对材料科学的同行评审论文，重点关注光-物质相互作用的各个方面。致力于光子学、等离子体、超材料等领域的突破性发现和基础研究。