东华大学，杰青团队，Nature Sustainability！

米测MeLab

2026-05-13

特别说明：本文由米测技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。

编辑丨风云

研究背景

聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）是现代社会应用最广泛的聚酯，但在自然界中不可降解，贡献了超过10%的塑料垃圾。目前大多数废弃PET被降级回收为低质量材料。虽然化学回收能将其转化为高价值单体，但通常面临反应温度高、压力大、时间长及使用强酸强碱导致的设备腐蚀和高能耗等严峻挑战。

关键问题

目前，PET的降解主要存在以下问题：

1、传统回收工艺条件苛刻且能耗高

现有的化学回收方法如甲醇解、氨解等往往需要在极端高温高压下运行，且伴随冗长的后处理过程和设备腐蚀，导致其经济可行性和可持续性不足。

2、产物附加值提升与碳利用脱节

尽管先进催化系统在解聚上有进展，但如何将解聚产物与温室气体（如CO₂）高效结合，实现无需繁琐分离的高值化利用仍是技术瓶颈。

新思路

有鉴于此，东华大学严锋（国家杰出青年基金获得者2014）、周莹杰等人开发了一种酚类离子液体介导的工艺，能够在多种亲核试剂存在下，在70 °C时将PET完全转化为有价值的单体。这主要归功于酚类阴离子与PET主链上苯环之间的强π-π相互作用，以及酚类阴离子与亲核试剂之间的相互作用。实现了100克混合真实PET废塑料的降解，对苯二甲酸二甲酯（DMT）的收率高达93.1%。此外，所得PET氨解单体可进一步与二氧化碳（CO₂）共聚合成聚脲，从而消除了进一步分离和纯化的要求。总的来说，这项工作不仅为塑料升级再造过程设计提供了见解，而且展示了一种协同提升PET和CO₂为高价值材料的可行策略，为可持续塑料废物管理和循环经济铺平了道路。

技术方案：

1、解析了π-π相互作用促进的解聚机制

研究揭示了酚类阴离子通过π-π相互作用精准锁定PET苯环并活化亲核试剂，实现低温完全解聚的新原理。

2、探究了离子液体结构对PET甲醇解的影响

通过阴离子对位给电子效应与阳离子强碱性协同，降低了反应活化能，优化了超低温降解条件。

3、展示了废料循环应用

展示了体系对真实废塑料的高选择性解聚能力，以及催化剂在25次循环中保持稳定的工业应用潜力。

4、证实了CO₂共回收的可行性

利用双功能催化实现了PET单体与二氧化碳的一锅法转化，制备出高性能、强粘附性的环保聚脲材料。

技术优势：

1、提出了低温机制创新

首次利用酚类阴离子与PET苯环间的强π-π相互作用，实现了在70 °C温和条件下PET的完全降解。

2、实现了废物循环与碳捕集的协同

开发了双功能催化体系，将PET解聚产物与CO₂直接原位转化为高性能聚脲，实现了废物循环与碳捕集的协同。

技术细节

π-π相互作用促进的解聚机制解读

研究团队合成并筛选了多种DBU基离子液体（ILs），发现[DBU][PhO]表现出卓越的催化活性。在85 °C下仅需3小时，PET即可实现100%转化和94.1%的DMT产率，显著优于单独使用DBU或其他阴离子（如乙酸根、三氯化锌）的体系。通过¹H NMR和DFT计算发现，酚类阴离子通过强氢键与甲醇发生作用，提升了其亲核性。更具创新性的是，PhO⁻的苯环与PET链段中的苯环存在平行的π-π相互作用，这不仅加速了催化剂对聚合物骨架的渗透，还通过增强局部反应物浓度促进了羰基附近的反应。径向分布函数分析证实，在[DBU][PhO]体系中，甲醇在PET羰基周围的聚集程度更高，这种由π-π相互作用介导的机制是实现低温降解的核心。

图  具有酚类离子液体的再循环和升级循环PET的示意图

图  π-π相互作用促进解聚机理及酚型IL结构对PET醇解的影响

离子液体结构对PET甲醇解的影响

为了优化性能，研究者探讨了阴阳离子结构的电子效应。研究发现，阴离子对位取代基的电子性质对活性有显著影响：带有强给电子基团（如对甲基）的[DBU][MePhO]在70 °C下表现出优于甲氧基或硝基取代物的效率，这是因为给电子基团增加了酚氧离子的电子云密度，从而强化了π-π相互作用及与甲醇的氢键。在阳离子方面，碱性更强的TBD⁺能够与PET羰基形成更稳定的双齿氢键，极大增强了羰基的亲电性。最终，[TBD][MePhO]在70 °C下实现了TOF为0.31 h^-1的高效转化。动力学分析表明该过程符合一级反应动力学，且活化能（83.28 kJ mol^-1）远低于此前报道的多种催化体系，体现了其高催化活性。

图  [TBD][MePhO]对聚酯解聚的普适性

真实PET废料处理与催化剂循环稳定性

该技术对现实世界中的复杂PET垃圾表现出极强的实用性。实验证明，无需预处理，废弃矿泉水瓶、胶带、甚至含有棉纤维和染料的混纺织物均能在该体系下高效解聚，DMT收率在89%至94.3%之间。此外，该体系具备极佳的选择性，能从含有PE、PP等聚烯烃的混合塑料中选择性回收PET。在经济可行性方面，[DBU][PhO]表现出惊人的长效稳定性，在连续25次循环实验中，PET转化率始终保持100%，产物纯度无明显下降。离子液体可以通过简单的萃取方法回收，且结构保持完整，这表明该酚类离子液体体系具有应对工业化规模PET回收挑战的巨大潜力。

图  现实生活中的PET塑料废料解聚

PET解聚与CO₂聚合的一体化共升级

对单体再造过程复杂能耗高的挑战，团队提出将PET氨解与CO₂资源化利用相结合。研究发现[DBU][PhO]具有极强的CO₂捕获和活化能力，其吸收量比纯DBU高出三倍。通过一锅法，PET氨解产生的多官能团单体直接与2 MPa的CO₂在160 °C下聚合，制得数均分子量达11,360 g mol^-1的聚脲（PCPUa）。这种废弃物衍生的聚脲具有优异的基材粘附性，在不锈钢和玻璃上的剪切强度分别达到14.25 MPa和8.93 MPa，甚至在-80 °C极寒环境下仍能保持极强的承载能力。该路径不仅消除了传统回收所需的复杂分离纯化步骤，还实现了塑料垃圾管理与碳减排的有机统一。

图  [DBU][PhO]的可回收性和PET与CO₂的共同上循环

展望

本文通过设计具有特殊π-π相互作用的酚类离子液体，成功在70 °C的超低温下实现了PET废料的高效甲醇解与氨解，突破了传统高温高能耗的回收瓶颈。该体系不仅对各类真实PET垃圾表现出极佳的选择性和长达25次的循环稳定性，更通过一锅法实现了废PET与CO₂向高性能聚脲的转化。这一策略为解决全球塑料污染和实现二氧化碳资源化利用提供了极具竞争力且可持续的闭环经济新方案。

参考文献：

Ou, X., Zhang, H., Pan, J. et al. Low-temperature polyethylene terephthalate upcycling by phenolic ionic liquids. Nat Sustain (2026). 

https://doi.org/10.1038/s41893-026-01832-9