乔世璋，最新Nature Energy ！

米测MeLab

2026-05-21

特别说明：本文由米测技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。

编辑丨风云

研究背景

高能量密度锂电池的普及迫切需要具备快充能力的负极材料。硅负极虽具高容量，但在循环中面临巨大的体积变化，导致固态电解质界面（SEI）反复破裂与重建。在常规电解液中，电场力会将阴离子排斥出界面层，形成溶剂占主导的溶剂化结构，生成的 SEI 稳定性差且阻抗大，严重限制了快充性能。因此，如何在不牺牲电解液导电性的前提下，于界面处构建富含阴离子的环境成为研究重点。

关键问题

目前，界面溶剂化结构的构建主要存在以下问题：

1、传统溶剂化结构的局限

在常规浓度的电解液中，强界面电场会将阴离子排斥在赫姆霍兹内层（IHP）之外，导致界面处主要由溶剂分子构成，从而生成不稳定的富有机物 SEI，阻碍锂离子传输并诱发锂沉积。

2、电解液工程的性能权衡

虽可通过高浓度或弱溶剂化电解液实现富阴离子界面，但这些方法通常会带来高粘度或低电导率的副作用，且难以在不影响体相传输的情况下精准调控界面反应动力学。

新思路

有鉴于此，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋院士等人提出了界面阴离子还原催化这一新范式，通过催化中心调节 ISS 以引导 SEI的形成。利用硫（S）空位作为原型催化位点，证明了由这些中心诱导的静电势阱能吸引双(氟磺酰)亚胺阴离子（FSI^⁻）到界面，并在充电过程中形成接触离子对，在商业电解液中创造出富含 FSI⁻ 的 ISS。这种受催化调节的 ISS 促进了 FSI^⁻ 的优先还原和超细 LiF 晶粒的形成，从而产生了一种致密的、富含 LiF 且具有快速锂离子传输路径的 SEI。具有催化界面的硅基负极展现出稳定的循环性能，平均库仑效率约为 99.94%。软包电池在 10 分钟和 6 分钟内分别实现了约 91.4% 和 85.3% 的充电量，并在 6 分钟充电条件下提供了约 240.4 Wh kg⁻¹ 的能量密度。这项工作确立了 ISS 的催化调节是实现电池快充的一种有前景的策略。

技术方案：

1、催化中心诱导富含阴离子的ISS

S空位产生局部静电势阱，克服电场排斥力，在界面锚定大量FSI⁻阴离子，构建富阴离子ISS。

2、催化调节ISS加速阴离子还原

通过电子结构激活降低还原能垒，促使FSI^-在高电位优先还原，显著提升锂离子扩散速率与脱溶剂化动力学。

3、催化调节的ISS形成紧凑的富含LiF的SEI

研究者阐明了催化调节ISS生成的特殊 SEI 结构，提供丰富的快速传输晶界并抑制副反应。

4、展示了软包电池的快速充电性能

Ah级软包电池实现6分钟充电85.3%，能量密度达240.4 Wh kg⁻¹，循环稳定性优异，满足快充商业化基准。

技术优势：

1、提出界面阴离子还原催化新范式

本文创新性地引入S空位作为催化位点，通过产生局部静电势阱打破界面电场的排斥作用，实现了在常规电解液中构建富阴离子ISS。

2、实现了硅负极极端快充性能突破

本文成功在实用化 Ah 级软包电池中实现了6分钟充电至85.3%的优异性能，且能量密度高达240.4 Wh kg^-1，满足并超越了USABC的快充基准。

技术细节

催化中心诱导富含阴离子的ISS

研究团队首先通过分子动力学（MD）模拟和原位FTIR光谱研究了不同表面化学对ISS的影响。在普通硅表面或硫饱和表面，由于电场的排斥作用，阴离子会被排斥出界面区域，形成溶剂分子占主导的ISS。而引入S空位的表面表现出截然不同的行为：S空位能产生局部的正静电势阱，有效地吸引并锚定 FSI⁻阴离子，克服了电场力的排斥。MD模拟显示，即便在强负偏压下，S空位表面捕获的FSI⁻含量仍是普通表面的三倍以上，并伴随大量接触离子对（CIPs）的形成。原位ATR-FTIR结果进一步证实，随着电位降低，普通表面的 FSI⁻ 信号显著减弱，而S空位表面则能持续保持阴离子的富集，实现了界面溶剂化结构的重组，从而在宏观商业电解液中构筑出微观的富阴离子界面。

图  在不同电极电位下研究 ISS 的各种表面化学性质

催化调节ISS加速阴离子还原

除了热力学上的吸引，催化中心在动力学上显著降低了阴离子的还原能垒。密度泛函理论（DFT）计算表明，S空位重塑了MoS₂的电子结构，增加了费米能级附近的态密度，从而增强了与FSI⁻阴离子的电子耦合。这种电子激活促使FSI⁻采用特定的倾斜构型吸附，使反应活性基团更靠近催化中心，显著降低了初始电子转移的阻力。电化学测试显示，SV-ISS/Si负极在约1.54 V处出现明显的FSI⁻还原峰，远高于传统的溶剂分解电位，证明了催化中心诱导的阴离子还原优先性。这种动力学优势导致锂离子脱溶剂化能垒和穿透SEI的活化能大幅下降，其锂离子扩散系数比普通硅负极提升了7倍以上，为快充过程提供了极佳的动力学环境。

图  阴离子还原动力学和SEI特性

催化调节的ISS形成紧凑的富含LiF的SEI

通过多种显微学和能谱技术（HRTEM, XPS, TOF-SIMS），研究者阐明了催化调节ISS生成的特殊 SEI 结构。不同于普通硅表面生成的疏松且厚度大的有机富集SEI（约 31.6 nm），在SV-ISS/Si上形成的SEI极薄（约11.3 nm）且致密。最核心的特征在于其内部均匀分布着粒径小于5 nm的超细LiF晶粒。S空位作为成核位点，引导了LiF的受控成核，避免了其团聚成大块晶体。这种微细晶粒化增加了晶界密度，构建了大量的快速锂离子传输通道，同时提高了 SEI 的机械强度（杨氏模量提升至4.67 GPa）。TOF-SIMS深度剖析确认了LiF在整个SEI层内的均匀分布和有机组分的显著抑制，这种致密的无机组分有效地防止了电解液的进一步渗透和界面副反应，保证了极高的循环效率。

图  SV-ISS/Si上SEI的表征

软包电池的快速充电性能

在Ah级实用化软包电池中，SV-ISS/Si负极展现了卓越的性能。与 NCM622正极匹配后，该电池在10C（6分钟）充放电倍率下仍能输出标称容量的 85.3%，相比之下，普通硅负极在相同条件下仅能释放约18.9%的容量。软包电池表现出极小的电压极化，且在6C循环500次后容量保持率高达72%。即便在极端快充条件下，负极也未观察到锂枝晶析出或明显的体积裂化，体积膨胀率从142.9% 显著降低至48.9%。该系统提供的能量密度在6分钟快充下仍能维持240.4 Wh kg^-1，这一表现超越了目前报道的大多数快充技术，并完美达到了USABC的极快充（XFC）目标。研究结果表明，这种界面催化策略在不改变体相电解液性质的前提下，彻底解决了合金化负极在快充时的界面稳定性和动力学瓶颈。

图  SV-ISS/Si阳极的电化学性能

图  Ah级软包电池中SV-ISS/Si的快速充电性能

展望

本研究确立了“界面阴离子还原催化”作为调控电池界面的通用框架。通过引入S空位催化中心，研究者成功在不改变商业电解液性质的情况下，于硅负极表面实现了ISS的重组与SEI的优化。这不仅解决了高容量合金负极快充时的体积膨胀与动力学缓慢问题，更为设计高性能、高安全的极快充电池提供了全新的理论指导和技术路径。

参考文献：

Tu, S., Chen, M., Qian, L. et al. Anion-reduction catalytic centres regulate interfacial solvation structures for fast-charging Si anodes. Nat Energy (2026).

 https://doi.org/10.1038/s41560-026-02074-x