Nature：从一万次失败的实验数据中发现更大的天空！

微著

2019-04-08

熬过很多通宵，做过很多实验，拿到数不清的数据，从一堆文件夹中选出几个自认为最好的数据，然后终于凑成一篇文章。你是不是经常这么做？绝大部分的文章都只报道了好的结果，而那些失败的数据则永远留存于电脑上某个文件夹的角落，永世不得见天日。

数据有好坏之分吗？

科研的世界里，有坏数据吗？其实，那些所谓的“失败的”坏数据中，很可能隐藏着大量有用的信息，而它们大部分被浪费。现在，有实验表明，机器学习可以使用这些所谓的“失败”坏数据来优化材料的制备，譬如MOF。

常见MOF构筑单元丨Science

参考文献：Omar M. Yaghi et al. TheChemistry and Applications of Metal-Organic Frameworks. Science 2013, 341,1230444.

MOF主要由金属节点和有机配体形成的孔道结构组成，这些开放孔隙使它们成为有史以来最多孔的材料，而且孔道表面可修饰，这是MOF在燃料储存、气体分离、催化以及从大气中捕获水等等领域表现出诱人的应用前景的基础。

通过不同的金属离子和配体的组合，理论上可创建的MOF种类和数量数不胜数。在过去20年左右的时间里，各国科研人员已经合成了上万种MOF材料。然而，每一个成功的MOF合成背后，几乎肯定会有数十种（甚至数百或数千种）失败反应的尝试。如果可以捕获这些不为人知的失败反应的海量数据，是否可以更好地预测和优化未来新MOF的合成呢？

历年报道的MOF结构丨Science

参考文献：Omar M. Yaghi et al. TheChemistry and Applications of Metal-Organic Frameworks. Science 2013, 341,1230444.

如何利用“失败”的数据？

为了尝试重现并捕获这些未发表的“失败”数据，EPFL的Berend Smit领导的研究团队及其合作者在Nature Commun.报道了他们使用机器学习进行的系统研究，并由Nature作为亮点文章进行点评。他们首先 以广泛使用的铜基MOF（HKUST-1）为研究对象，探索了溶剂，温度，反应物浓度等不同反应条件的影响。机器人每天可以进行30次反应，并将导致反应成功和失败的数据统一收集，然后通过模拟遗传和进化过程的算法处理数据：算法的每次迭代都对数据施加选择压力，导致由于“适者生存”而出现进化条件。

MOF合成采用的策略^[2]丨nature

研究团队进行了3轮30次实验，使用算法和每轮产生的MOF样品的质量来指导后续轮次实验的条件，从而获得了制备HKUST-1的最优条件，得到了具有极好结晶度、相纯度和高表面积的高品质HKUST-1。

研究团队采用的策略是，每次实验结束后，返回到次优反应，并使用机器学习进行分析。通过这种方式，作者认识到哪些参数对MOF品质影响最大。例如，他们发现反应温度的变化对产物的结晶度和表面积的影响远大于反应中使用的金属节点和有机配体的化学计量。通过对九个反应指标的相对重要性进行排序和分析，作者认为，机器学习产生的信息堪比化学家的直觉。

高品质HKUST-1^[2]丨nature

机器学习为MOF合成开疆扩土

进一步，他们用这种化学直觉来开发与HKUST-1具有相同的结构Zn基MOF材料Zn-HKUST-1。结构相似，铜和锌之间又具有化学相似性，这听起来是一个微不足道的挑战。然而，作者却发现合成高品质HKUST-1的十个反应条件都无法制备出Zn-HKUST-1。

怎么办呢？如果是做实验的话，研究人员必须尝试许多不同的反应条件，来从头研究如何获得所需的材料，而通过机器学习则不必如此费劲。Berend Smit领导的研究团队通过机器学习确定的主要反应参数，在仅20次试验反应后得到制备高品质Zn-HKUST-1的反应条件。如果采用完全盲人摸象的方法，可能需要数千次反应才能达到相同的效果。

未来可期

不过，这种机器学习的策略还只是刚刚起步，很多地方有待于进一步完善。譬如，他们一次只能分析一种反应，从多种不同的反应中产生的复杂数据将更难以处理。此外，作者关注的是MOF材料的品质，至于反应产率等数据并未提供。

总之，这项工作有可能大大提高度现有MOF材料的品质，并加速开发全新的MOF材料。作者已经在线提供了他们的软件和所有数据，希望对整个科研事业有所帮助！

软件和数据链接：

https://archive.materialscloud.org/2018.0011/v3

多孔材料学术QQ群：529627329

参考文献：

1. Seth Cohen. Machine learning speeds upsynthesis of porous materials. Nature, 2019, 566, 464-465.

https://www.nature.com/articles/d41586-019-00639-3

2. Seyed Mohamad Moosavi, Berend Smit etal. Capturing chemical intuition in synthesis of metal-organic frameworks. Nature Communications 2019.

https://www.nature.com/articles/s41467-019-08483-9